【摘 要】
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铀兼具放射性和毒性,随着铀矿开采和水冶力度的增强,被大量释放到表生环境,造成严重的环境生态威胁。铀尾矿作为铀污染的重要来源,深入研究铀在其中的释放行为和机制,是揭示铀污染形成机制的重要环节,能为铀尾矿区的铀污染治理提供科学依据。本研究以我国广东省典型花岗岩铀尾矿为研究对象,结合浸出实验、固相表征技术、Schultz分级提取法和铀尾矿的吸附实验,较为全面深入地揭示了铀尾矿中铀的迁移释放行为及其机制。
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铀兼具放射性和毒性,随着铀矿开采和水冶力度的增强,被大量释放到表生环境,造成严重的环境生态威胁。铀尾矿作为铀污染的重要来源,深入研究铀在其中的释放行为和机制,是揭示铀污染形成机制的重要环节,能为铀尾矿区的铀污染治理提供科学依据。本研究以我国广东省典型花岗岩铀尾矿为研究对象,结合浸出实验、固相表征技术、Schultz分级提取法和铀尾矿的吸附实验,较为全面深入地揭示了铀尾矿中铀的迁移释放行为及其机制。具体而言,首先采用美国国家标准提出的测定放射性废物可浸出性的短期浸出实验方法ANS 16.1探讨不同pH和不同粒径条件下铀的能力和特征,并利用扩散模型初步揭示铀释放的控制机制。通过对浸出前后不同粒径铀尾矿进行固相表征,查明了主要矿物组成、含铀矿物和硫化物对铀释放的影响,同时,运用针对铀等放射性元素的Schultz分级提取法分析不同粒径铀尾矿浸出前后化学形态的变化,并用碳酸钠/碳酸氢钠溶液分别提取研磨前后铀尾矿中的活动态铀,根据赋存形态变化以及浸出实验中铀的释放特征,明晰了铀的释放机制。最后结合PHREEQC软件计算不同条件下铀存在形态的变化特征,研究了铀在铀尾矿（去除了其中的活动态铀）上的吸附过程对铀从铀尾矿中释放行为的影响。主要研究发现分述如下:（1）不同pH条件浸出实验发现:UMTpH=2铀释放能力最强,UMTpH=3次之,UMTpH=4,5,6的铀释放能力与相应浸出剂pH无对应关系。释放能力的差异,主要由以下几个因素导致:（1）不同pH浸出剂作用下非活动态铀释放能力差异大;（2）铀主要以碳酸盐结合态/黏土吸附态的形式存在,不同pH条件对碳酸盐溶解和铀吸附能力的影响情况不一样;（3）含铀次生矿物（如磷酸铀酰、水柱铀矿、Na2U2O7）的生成。（2）不同粒径铀尾矿浸出实验发现:（1）铀释放能力与粒径大小无线性关系,铀释放过程能被Fick扩散模型较好地描述;（2）浸出液中易被忽视的悬浮态颗粒物携带了一定量的铀,能在一定程度上影响铀的整体迁移释放行为;（3）方解石、黏土矿物、铁锰氧化物的溶解以及硫化物的氧化作用均是导致铀释放的机制;（4）不同粒径铀尾矿的铀释放能力和主要释放机制不同,主要是由于矿物组成存在差异导致铀存在形式和尾矿带电性不一样。（3）铀在铀尾矿上的吸附实验表明:（1）铀尾矿能对铀进行快速重吸附,铀的吸附-解吸过程对铀从铀尾矿中释放有重要影响,铀尾矿带电性和铀在水溶液中的存在形式受其矿物组成影响,特别是方解石的含量,进而影响铀尾矿对铀的吸附能力和机制;（2）黏土矿物对铀的吸附有重要作用;（3）PO43-的存在能导致（UO2）2（PO4）24H2O和羟基磷灰石的生成,进而抑制铀迁移。以上研究结果较为深入全面地揭示了花岗岩型铀尾矿中铀的释放特征及机制,不仅能加深对铀环境地球化学行为的认识,了解铀污染的形成途径,还能为铀污染治理提供科学的解决思路和方案,对开展科学的铀尾矿污染防治工作具有重要指导作用,具有重要的科学价值与社会意义。
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