【摘 要】
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果糖是合成许多有价值的生物基化合物或羟甲基糠醛（HMF）的重要原料,葡萄糖异构化为果糖是生物质能源利用中的一个重要反应,寻找合适的催化剂用来催化葡萄糖异构化越来越受到重视。多孔材料具有高比表面积和多孔骨架结构,在催化领域被广泛应用,本文对两种较热门的多孔材料催化葡萄糖异构化性能进行了研究。本研究首先以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为结构导向剂,采用逐步加热的方法,原位水热合成了活性位点均匀分布的
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果糖是合成许多有价值的生物基化合物或羟甲基糠醛（HMF）的重要原料,葡萄糖异构化为果糖是生物质能源利用中的一个重要反应,寻找合适的催化剂用来催化葡萄糖异构化越来越受到重视。多孔材料具有高比表面积和多孔骨架结构,在催化领域被广泛应用,本文对两种较热门的多孔材料催化葡萄糖异构化性能进行了研究。本研究首先以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为结构导向剂,采用逐步加热的方法,原位水热合成了活性位点均匀分布的Sn-MFI/MCM-41分子筛复合材料。反应体系首先在100℃条件下反应3天,生成介孔分子筛Sn-MCM-41,然后继续在160℃下高温晶化。随着高温晶化时间的增加,材料中MCM-41结构的非晶态孔壁向结晶性微孔结构转变,与此同时,无定形结构的转变也导致了部分介孔结构的坍塌。晶化时间和反应体系的硅锡比影响材料的结构和形貌。通过XRD、SEM和氮气吸附等技术对材料进行了表征,发现该催化剂具有典型的六方介孔,高BET面积和结晶MFI域。与先前报道的含锡沸石相比,所得Sn-MFI/MCM-41材料的葡萄糖转化率和果糖选择性增强,果糖选择性达到84%。本研究其次水热合成了UiO-66,然后采用溶液浸渍法,在100℃下过夜浸渍使其负载酸性金属。实验结果证明,过夜浸渍会使晶粒尺寸变小,适宜浓度的浸渍液对UiO-66的晶体结构和形貌无明显影响,浸渍液浓度过高会使UiO-66结构坍塌。XPS表征结果显示负载的金属均匀分布于UiO-66表面,表明M/UiO-66具有均匀的活性位点。与UiO-66相比,Al/UiO-66和Sn/UiO-66的催化葡萄糖异构化性能提升,果糖收率最高能达到30.9%,此时的选择性为65.4%。
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