基于多层石墨烯和SiO2的GaN外延层制备及物性表征

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近年来,氮化镓(GaN)由于其优异的光电性质已经广泛应用在了照明、激光和高电子迁移率器件等领域。但其在柔性显示领域的应用却一直未能取得进展,这主要是由于GaN与传统蓝宝石衬底之间极其复杂的转移工艺造成的。因此,将GaN外延生长在多层石墨烯或二氧化硅(SiO2)这些易转移衬底上成为了GaN应用在柔性显示领域的突破口。在多层石墨烯上外延生长GaN时,石墨烯表面的范德华力使得在其上外延生长的GaN易与石墨烯分离,并且此种力也能有效降低外延GaN由于晶格失配和热失配导致的晶体质量差和位错密度高。石墨烯的这种优异特性令GaN/石墨烯异质结构成为近年来的研究热点。但二维石墨烯表面缺乏悬挂键使得GaN难以在上面形核,因此GaN在石墨烯衬底上的形核机理成为外延生长高质量GaN的研究焦点。同时,SiO2衬底能被氢氟酸溶液(HF:NH4F=1:7)腐蚀除去,在此衬底上外延生长的GaN也能实现转移。但由于SiO2衬底的结构无序性特点,解决在非晶衬底上生长有序GaN晶核的问题成为外延生长高质量GaN外延层的关键。本文以解决这两个问题为目标,通过讨论在两种衬底上外延生长GaN形核层的关键工艺参数,分析其影响机理,进而调控GaN外延层的生长。具体的研究结果如下:(1)首先,为了增加GaN在石墨烯表面的形核密度,在生长之前对多层石墨烯进行了氧等离子处理,并进行了处理与未处理石墨烯的形核对比实验。结果发现,未处理石墨烯因为表面缺乏悬挂键而难以形核,只在褶皱与台阶处形成少量的GaN形核岛。经过处理后石墨烯表面会形成氧官能团,缺陷增加,使GaN在多层石墨烯上的形核密度得到提升。在此基础之上将高温(1000℃)形核与低温(550℃)形核试验进行了对比,以此来研究形核温度对形核率的影响。结果发现高温会降低GaN在石墨烯表面的形核率,并且高温下Ga在石墨烯上的粘附系数变小,导致GaN在石墨烯表面未能成核。最后以AlGaN作为形核层进行实验来探究Al元素对形核率的影响。结果发现由于Al能有效增大形核率,在多层石墨烯上形成了致密的AlGaN形核层,并最终生长出了GaN外延层。对此外延层进行物性表征发现此薄膜是沿c轴<0001>方向生长的六方纤锌矿结构,内部存在大小为0.244–0.282 GPa的微弱拉应力,要小于在传统蓝宝石衬底上生长的GaN薄膜的内应力。(2)为了研究退火时间对在SiO2衬底上GaN形核层的影响,进行了形核层退火2 min、10 min、20 min的对比试验。结果发现退火时间的延长会加剧GaN形核岛之间的竞争生长,最终导致GaN外延层表面起伏变大。由实验得出退火时间为2 min时获得了均匀性较好的GaN外延层。此外还进行了在500 sccm和1000 sccm NH3流量条件下的形核层退火对比试验,以此来分析退火NH3流量对GaN晶体质量的影响。结果发现在小NH3流量条件下退火能加速形核层中不稳定晶面的分解,并再结晶形成稳定晶面,从而提高了晶体质量。由此实验得出退火NH3流量为500 sccm时GaN的晶体质量最好。
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