直流磁控溅射法制备新型窄带隙薄膜光伏材料β-FeSi<,2>的研究

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低温半导体相的铁硅化合物β-FeSi2以其优越的性能在近几十年来受到了国内外相关人士的广泛关注,逐渐成为热电、光电子、微电子和光伏领域研究的热门话题。本文采用“室温直流对靶磁控溅射”+“后续气氛热退火”的两步法制备技术,在单晶硅衬底上外延生长单一相的高质量β-FeSi2薄膜,主要研究了后续退火工艺(包括退火时间、退火温度和升温速率)、单晶硅衬底晶格取向等外在因素,以及沉积薄膜中Fe/Si原子比、沉积薄膜的厚度等内在因素对β-FeSi2薄膜结构特性和光电特性的影响及其机制,并在材料研究的基础上,对β-FeSi2薄膜的光伏应用进行了初步的探索。本研究主要的内容和结论如下:   (1)通过对后续退火过程的研究,确定了单一相β-FeSi2成膜的后退火工艺机制,并成功得到了单一相的高质量β-FeSi2薄膜。退火的作用一方面促进了衬底中Si原子向膜层的扩散,另一方面提供了Fe、Si原子化学键合所需要的能量,促进了β-FeSi2晶格结构的完整性。退火温度和退火时间的合理控制是得到单一相高质量β-FeSi2薄膜的关键技术,而升温速率在一定程度上可以调控材料的电学特性。本实验得到的具有优异光电性能的P型β-FeSi2薄膜的退火温度从传统的700~800℃减小到600℃,退火时间减少到2小时。   (2)采用硅条镶嵌在铁靶表面组成的Fe-Si组合靶,并通过自行设计的调节装置,非常方便地完成了沉积薄膜中Fe/Si原子比的调变,在没有其他掺杂元素参与的情况下,成功实现了单一相β-FeSi2薄膜导电类型的有效控制。在Si(100)衬底上,本实验优化得到的P型β-FeSi2薄膜的空穴浓度为5.75×1016cm-3,迁移率168 cm2/Vs;N型β-FeSi2薄膜的电子浓度为2.21×1016cm-3,迁移率达到了206cm2/Vs。此研究成果达到了国际先进水平。   (3)研究了磁控溅射法制备β-FeSi2外延薄膜时,沉积薄膜中的Fe/Si原子比对材料结构特性、电学特性和整个后续退火过程的影响,给出了不同Fe/Si原子比情况下,单一相β-FeSi2薄膜的临界转换温度(Fe/Si=4.3时为600℃;Fe/Si=1.3和0.3时为700℃)和电学特性的最佳退火温度(Fe/Si=4.3时为600℃;Fe/Si=1.3和0.3时为800℃),并总结出了单一相高质量β-FeSi2薄膜的优化的制备工艺,即“不同Fe/Si原子比的沉积薄膜”与“合适的退火条件”相结合的方法。   (4)衬底的合理选择是获得单一相高质量β-FeSi2薄膜的前提条件,硅衬底晶格取向不仅会影响其外延薄膜的择优取向、晶粒的有序生长,还会影响薄膜与衬底之间的晶格失配度,从而影响β-FeSi2薄膜的结构和电学特性。本实验在Si(111)衬底上优化得到的N型β-FeSi2薄膜的载流子浓度为1.94×1016cm-3,迁移率达到了488cm2/Vs,直接禁带宽度在0.90eV,吸收系数在光子能量为1.0eV时达到了2.5×104cm-1。基于以上优异的光电性能,本实验制备得到的单一相β-FeSi2薄膜可望用于太阳电池的有源层。   (5)在上述材料研究的基础上,采用8Ω/cm电阻率的P型Si(111)衬底,研究了不同退火温度和沉积薄膜厚度对异质结电池光电性能的影响,并成功得到了国内第一个效率达到0.62%的N-β-FeSi2/P-Si(111)异质结太阳电池。
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