合肥地区气溶胶物理性质研究

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近年来,气溶胶因其在气候变化和公众健康等方面的影响,引起了众多学者的关注。快速的经济、工业发展和城市化为中国城市带来了严重的环境问题,虽然我国政府已经实施了各种减排措施,但长三角地区城市大规模、间歇性发生的空气污染仍然是一个重大问题。气溶胶的数浓度和粒径分布对于更好地理解气溶胶的环境和健康效应非常重要。新粒子生成(NPF)事件中产生二次气溶胶,它的形成机制及其对空气质量的影响是大气科学中的一个越来越受关注的话题。此外,人类活动释放的气溶胶多局限于大气边界层以内,除此之外,不同气象条件也可能导致气溶胶的区域输送源频繁变化,这可以从气溶胶在不同大气层的垂直分布中得到识别,评估气溶胶在大气中的垂直分布对于了解其来源和汇、以及不同高度的气溶胶可能的来源区域具有重要意义。本研究以合肥地区气溶胶为研究对象,利用快速迁移粒径谱仪(FMPS)对气溶胶粒径分布展开不同季节的观测、通过多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)收集了长达一年的气溶胶垂直分布数据、结合黑炭仪和浊度仪观测冬季气溶胶光学性质变化,探究了气溶胶数浓度季节变化特征、形成NPF事件的条件及其对空气质量的影响、气溶胶垂直分布的季节变化和日变化规律、光学性质的环境因素依赖性等。得到的主要结论如下:(1)合肥地区存在丰富的超细颗粒,合肥地区的不同模态的颗粒物在5.6-560 nm的颗粒物总数浓度中所占的比例排序为:爱根模态>核模态>积聚模态。来自西南方向的污染物传输对秋冬季积聚模态粒子数浓度贡献最大。2018年11月至2019年2月发生NPF事件共46次,占整个观测期的41.82%。通过分析NPF事件的有利气象条件、潜在前体物和对应的PM2.5范围发现:与非NPF日相比,NPF事件优先发生在相对湿度低、风速高、温度高的天气。当PM2.5浓度为15-20,70-80和105-115μg·m-3时,NPF事件发生频率相对较高。当PM2.5浓度为15-20μg·m-3时,核模态颗粒物与臭氧指示的大气氧化性呈正相关。当PM2.5浓度为70-80μg·m-3和105-115μg·m-3时,核模态粒子与SO2、NO2等气态前体有关。在污染日,NPF事件对夜间PM2.5含量的增加没有直接贡献,但NPF事件会在夜间发生,颗粒物的增加对夜间PM2.5含量有贡献,这可能导致污染持续到第二天。(2)选取2019年5月1日至11日连续NPF事件这一案例,利用FMPS测量了气溶胶的粒径分布(5.6-560 nm)。该连续NPF事件发生在相对清洁的大气环境下,NPF的起始时间发生在上午9点到12点之间,结束时间主要发生在晚上8点以后。增长率(GR)平均值为2.98 nm·h-1,凝结汇(CS)平均值为3.0×10-2 s-1。结合气象因子和气体污染物数据发现,O3有利于连续NPF事件的发生。来自西北方向的高风速下的污染物输送对核模态和爱根模态粒子有显著贡献,而积聚模态粒子主要来源于当地排放和区域运输。另外,潜在源贡献(PSCF)、浓度权重轨迹(CWT)这两种方法的结果表明,除当地污染外,长三角地区污染物的长距离输送对合肥市积聚模态粒子贡献较大。最后,健康风险评价结果显示在该案例中受PM2.5影响的人口占比合肥市总人口的1.08%。(3)基于合肥地区地基MAX-DOAS仪器的连续观测,探究了合肥地区(2018年3月-2019年2月)的气溶胶垂直分布特征。冬季近地面处的气溶胶消光系数(AEC)是最高的(0.94 km-1),其次是秋季、春季,在夏季AEC是最低的。局地污染导致气溶胶在近地面附近积累。秋季和冬季AEC的下降速率明显大于春季和夏季,且受大气边界层的高度变化的影响,秋季气溶胶的高空输运显著。评估了不同污染浓度下AEC的垂直分布,其峰值主要在0.5 km以下,随高度的增加在低PM2.5浓度下AEC呈缓慢线性下降,而在高PM2.5浓度下AEC下降幅度较明显。聚类分析、PSCF和CWT模型揭示了气溶胶潜在源区在不同高度的季节特征,除局部污染源外,江苏省是合肥市0.4 km高度的主要污染源,而湖北省是2 km高度的主要污染源。(4)利用点式仪器黑碳仪和积分浊度计在合肥市开展了气溶胶光学性质的观测实验,并结合气象数据和潜在源分析模型分析了气溶胶光学性质的日变化特征、风依赖性和散射系数(σsp)污染来源。结果表明,合肥市秋季PM2.5、σsp、吸收系数(σap)均值分别为43±25μg·m-3,238.70±161.52 Mm-1,32.04±17.01 Mm-1。研究期间σsp、σap的时间变化趋势与PM2.5的较为一致,PM2.5、σsp和σap均具有显著的双峰日变化特征,峰值分别呈现在早8点和晚8点左右,这主要与交通排放和气象条件的变化有关。合肥市气溶胶光学性质的风依赖性体现在PM2.5、σap与σsp的高值大多处在弱风(风速<3 m·s-1)的区域,温度、相对湿度和风速都相对的天气条件下,污染物更容易累积。但较高的风速也易输送周边的污染物,西北风向污染气团影响了σsp和σap高值。同时,基于聚类分析、PSCF和CWT模型探讨了研究期内合肥σsp的潜在源区分布及其贡献特性,污染气团主要来源于合肥的西北方向,PSCF和CWT的空间分布结果显示PSCF较大值主要分布在合肥的西北方向和西南方向,河南省的东北部区域,山东省的西南部区域,安徽省北部区域的CWT具有较高值。尤其是山东省的济宁市和河南省的商丘市的污染物远距离传输是影响合肥地区秋季空气质量的重要源区。
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