【摘 要】
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挥发性有机化合物(VOCs)具有毒性和刺激性气味，不仅对动物、植物和人体有很强的毒性，而且排放到大气中还会对我们赖以生存的环境造成持续的严重污染。VOCs处理技术中的催化燃烧法具有节能、高效、环保、易控制的优点，已成功应用于工业中的VOCs治理。过渡金属氧化物因其较低的成本和良好的活性作为VOCs热氧化催化剂被广泛研究。其中，MnOx由于自身多种化合价(Mn2+、Mn3+、Mn4+)而具有较强的低
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挥发性有机化合物(VOCs)具有毒性和刺激性气味，不仅对动物、植物和人体有很强的毒性，而且排放到大气中还会对我们赖以生存的环境造成持续的严重污染。VOCs处理技术中的催化燃烧法具有节能、高效、环保、易控制的优点，已成功应用于工业中的VOCs治理。过渡金属氧化物因其较低的成本和良好的活性作为VOCs热氧化催化剂被广泛研究。其中，MnOx由于自身多种化合价(Mn2+、Mn3+、Mn4+)而具有较强的低温氧化还原能力，同时由于其多样的晶体结构和形貌，在VOCs催化燃烧技术中表现出极大的应用潜力。
本研究通过KMnO4和丁醇在室温下的氧化还原反应成功合成了层状δ-MnO2。通过对比文献中方法制备的ε-MnO2和γ-MnO2对甲苯的催化燃烧性能，发现δ-MnO2表现出最佳的甲苯催化燃烧性能(T10=160℃和T90=199℃)，达到相同转化率时所需要的温度明显低于其他两种催化剂。进一步研究发现δ-MnO2具有更大的BET比表面积、更强的还原性和更多的氧空位，而这些性质都与过渡金属氧化物的催化燃烧活性密切相关，因此δ-MnO2对甲苯表现出更好的催化燃烧活性。空速越小，δ-MnO2对甲苯的表观氧化活性越强。甲苯浓度越低，δ-MnO2对甲苯的表观氧化活性越强。当甲苯转化率在50%以下时，相对湿度对催化剂活性有明显影响，但当反应温度继续升高后，这种影响逐渐减弱。12h的稳定性测试结果表明在一定时间内，δ-MnO2催化剂不会出现明显失活现象，δ-MnO2样品具有较好的抗水性能，并且因为水导致的失活是可逆的。原位DRIFTS结果表明，甲苯在δ-MnO2上的氧化反应路径为甲苯-苯甲醇-苯甲酸-马来酸酐-乙酸盐-二氧化碳、水。
本论文所合成的δ-MnO2具有合成方法简单、合成条件温和、催化活性好、易实现规模化生产等优势，可为甲苯和其他VOCs催化燃烧用高性能MnOx催化剂的应用开发提供良好支撑。
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