锂硫电池凭借着优异的理论比能量和理论比容量,以及硫正极低成本、低毒性的优势,成为潜力巨大的储能系统之一。然而,其商业化应用受到了多硫化锂穿梭效应和充放电动力学缓慢的阻碍,其根本原因在于硫正极部分转化产物的电绝缘性和缓慢的氧化还原反应动力学。近年来,在促进高能量密度锂硫电池多硫化锂中间体转化方面,缺陷工程展示了不可忽视的潜力。然而针对其催化机制的探索还不是太清晰的现状,本文通过水热合成、氢化还原和原位硒化等方法制备了富含缺陷的电催化剂,旨在开发出结构稳定、充放电动力学优异的锂硫电池硫-碳正极材料。通过理论计算与电化学测试相结合,深入研究缺陷工程在提高硫正极氧化还原反应动力学和抑制穿梭效应等方面发挥的作用。具体研究内容如下:（1）通过缺陷工程策略形成末端硫原子促进多硫化锂的转化。针对缺陷工程催化机制研究不深入的现状,以水合Li4Ti5O12空心微球为前驱体,通过多巴胺包覆和氢气还原制备出氮掺杂碳层均匀包覆的氧缺陷型Li4Ti5O12-x空心微球（OD-LTO@NC）,并研究其催化机理。理论模拟计算表明,氧缺陷的存在增强了尖晶石Li4Ti5O12对可溶性多硫化锂的吸附能力。在含氧缺陷的Li4Ti5O12表面上,Li2S6的部分-S-S-被强吸附力断裂,使惰性桥接硫原子转化为活性末端硫原子,在一定程度上降低了多硫转化的活化能。此外,在氮掺杂碳层中,由超薄纳米片构建的空心微球结构为硫的储存、吸附和转化提供了大量的空隙和活性位点。如此设计的硫正极在4 C(1 C=1675 m A g-1)下展示了547 m Ah g-1比容量的可观倍率性能,在3 C下循环1000圈保持519 m Ah g-1比容量的出色长循环性能。（2）含原位硒缺陷的双向催化剂促进硫化锂双向氧化/还原转化。针对缺陷工程在锂硫电池的充电过程和氧化动力学的研究还很少的问题,采用理论模拟首次研究了Li2S在VSe2-x上的还原和氧化过程的吉布斯能谱,从能量角度发现了VSe2-x在对Li PSs的吸附作用和对S8到Li2S转化的双向催化作用。为了验证设计思路,对含不同氧化物硒化物配比的层状纳米花片氮掺杂碳材料（NC@VO,NC@MVO-VSe,NC@VO-VSe,NC@VO-MVSe）进行了巧妙的设计。由于包含足够多的VSe2-x组分,NC@VO-VSe对Li PSs具有较强的吸附能力,对硫还原反应和Li2S氧化反应都具有催化作用。使用S/NC@VO-VSe正极的Li-S电池的充放电动力学得到了较大的改善,在2 C时具有693.7 m Ah g-1的优异倍率性能,在1 C硫负载为2.8 mg cm-2时具有循环400圈的显著长期循环能力。