我国大气污染具有明显的区域性特征,污染中心集中在京津唐、长三角和珠三角三大城市群。本文选择长三角中心城市上海为研究对象,利用2007年上海市污染物浓度和气象要素等观测资料,依据PM10与气体污染物的时空变化特征,结合天气形势、后向轨迹等多种分析手段将污染事件归类,总结输送类型污染事件发生的频次和季节变化,利用城郊浓度差异评估输送贡献水平。基于数值模式中传统的过程分析技术,发展过程贡献追踪方法,计算模式中各物理化学过程的累积浓度贡献和累积贡献率,定量评估局地排放、局地生成和区域输送在污染物累积和清除过程中的相对贡献;发展污染源时空解析方法,从时间角度定量评估各时段局地排放的贡献水平,从空间角度定量评估局地与周边地区的污染排放源的贡献水平。　　 2007年,上海市局地排放污染事件发生频次为19％,PM10浓度为187μg/m3;长距离沙尘输送事件发生频次为17%,PM10浓度达到310μpg/m3;区域污染物输送事件发生频次为64%,PM10浓度达到220μg/m3。36次污染事件中,PM10平均输送贡献率达到49%,浮动范围在34%至64%之间。长距离沙尘输送和区域污染物输送事件中,PM10输送贡献率分别达到59%和53%;局地排放污染事件中,PM10输送贡献率仅为19%。对于SO2和NO2两种气体污染物,平均输送贡献率分别为39%和26%。　　 选择2009年6月13日至14日上海一次持续污染个例,采用MM5-CMAQ模式,综合应用本文发展的过程贡献追踪和污染物时空解析以及传统的敏感性分析方法进行数值模拟研究。结果表明,MM5-CMAQ模式总体上较为合理的模拟出长三角天气形势、气象要素和污染物浓度的演变特征,为污染成因分析提供了较好的条件。分析PM10模拟浓度的时空变化,推测11日凌晨和13日午后两个时段区域输送较强。采用过程贡献追踪法,计算模式过程对上海城区PM10的累积浓度贡献和累积贡献率。结果表明,在整个时段局地排放、局地生成和区域输送对上海城区的平均浓度贡献分别达到59μg/m3、6μg/m3和2μg/m3,贡献率分别为88%、9%和3%,局地排放是污染过程的主要成因。11日和13日两次PM10浓度峰值过程中区域输送对上海城区的浓度贡献分别达到10μg/m3和11μg/m3,贡献率分别增长至11%和12%。14日06时局地生成浓度贡献出现最大值达22μg/m3,说明在合适的相对湿度和气体前体物条件下,气溶胶过程也会对PM10浓度产生重要的影响。采用污染源空间解析法,计算本地源和外来源对上海城区PM10的累积浓度贡献和累积贡献率。结果表明,在整个时段内,本地源和外来源的平均浓度贡献分别为61μg/m3和4μg/m3,平均贡献率分别为90%和6%,本地源是该污染过程的主要成因。11日和13日的两次区域输送过程中,外来源的平均浓度贡献分别增至9μg/m3和11μg/m3,平均贡献率也增至10%和12%。采用污染源时间解析法,分析不同时段的本地源的浓度贡献。结果表明,一小时的排放源最多对随后6小时的PM10浓度产生影响,影响随时间逐渐减小;本地源的影响时长具有明显的日变化特征。整个模拟时段,当前排放的浓度贡献率达到82%,前1小时排放的浓度贡献率达到13%,前2小时及更早排放的浓度贡献率为5%。11日和13日两次PM10浓度峰值时段,本地源排放的影响时长明显高于其它时段,极端不利的扩散条件造成了本地源的贡献增大。采用敏感性分析法,分别设计3组和8组数值试验,研究上海城区PM10浓度对本地源和外来源的敏感性。结果表明,整个模拟时段上海城区PM10对本地源和外来源的平均浓度响应分别为54μg/m3和4μg/m3,平均贡献率响应分别为82%和5%。11日和13日两次累积过程中,上海城区的PM10浓度对外来源的浓度响应分别为11μg/m3和5μg/m3。上海城区PM10浓度对本地源和外来源的敏感性都呈现出近似线性的关系,但二者并不闭合。三种方法计算的局地生成贡献的变化趋势和数值均较为一致,相关系数大于0.90,贡献率超过80%,均表明整个模拟时段中局地排放是上海城区PM10浓度的主要贡献。三种方法计算的区域输送贡献的总体变化趋势接近,但某些时段差异明显。其中,过程贡献追踪和污染源时空解析法计算结果趋势更为接近,二者的偏差主要出现在垂直平流贡献较大时。敏感性分析计算本地源和外来源贡献不闭合,气溶胶过程贡献增大时,不闭合的程度也会随之增大。