【摘 要】
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半导体胶体量子点独特的光学性质体现在尺寸/成分可调、较大的斯托克斯位移、稳定的发光性质和较高的量子产率等优势方面,且具有从可见光到红外光谱较宽的吸收范围和明亮的窄带发光性质,使其可实现低成本高性能的量子点敏化光电化学电池(PEC)制氢。同时对于优化PEC器件性能,其光阳极体系的光吸收增强和载流子分离效率提升是两个至关重要的方面。为实现更好的光电产氢性能及物理化学稳定性,需合理设计量子点光敏化剂与调
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半导体胶体量子点独特的光学性质体现在尺寸/成分可调、较大的斯托克斯位移、稳定的发光性质和较高的量子产率等优势方面,且具有从可见光到红外光谱较宽的吸收范围和明亮的窄带发光性质,使其可实现低成本高性能的量子点敏化光电化学电池(PEC)制氢。同时对于优化PEC器件性能,其光阳极体系的光吸收增强和载流子分离效率提升是两个至关重要的方面。为实现更好的光电产氢性能及物理化学稳定性,需合理设计量子点光敏化剂与调控介孔二氧化钛(TiO2)载流子传输层。具体研究内容如下:1.本文以多元Cu In Ga S2(CIGS)胶体量子点为基础,先通过简单的热注入法合成CIGS量子点,研究了不同的In:Ga元素摩尔比对光学性能的影响;再通过改变合成温度与合成时间,研究了不同粒径尺寸大小对光学性能的影响。综合以上工作,实现了CIGS量子点能带带隙的拓宽与收窄。进一步敏化TiO2载流子传输层后,研究其作为光阳极的光电化学电池性能。2.基于CIGS量子点的的光敏化效应在光电催化学电池产氢中的应用。由于半导体胶体量子点的比表面积比较大,大部分的原子都会集中在量子点的表面,从而导致其表面会出现很多不饱和键以及悬挂键。为解决量子点表面缺陷这个问题,采用热注入法制备了包覆Cd S壳层的核壳结构量子点共修饰TiO2光阳极体系,丰富了CIGS量子点的发光机制,最终实现了~6.5 m A/cm~2的饱和电流密度。充分表明了通过合适的壳层对CIGS量子点进行钝化,可以实现其更好的光电产氢性能及稳定性。3.基于贵金属的局域表面等离子体共振(LSPR)效应和载流子传输特性,以Au纳米颗粒作为性能调控的关键。将Au纳米颗粒和CIGS量子点共同负载于介孔TiO2薄膜层中,构建了CIGS-Au-TiO2光阳极体系,从而阐释光学性质与光电化学的协同与关联作用。进一步调控优化其光学性能及复合电极的光电催化产氢性能,最终实现了~6.2 m A/cm~2的饱和电流密度。并结合时域有限差分法(FDTD)模拟等离子体共振的局域电磁场分布对其机理进行研究。总而言之,Au NPs的负载,促进了电荷分离与转移效率;以及LSPR效应与量子点敏化效应的协同作用,增强了光吸收;这些为PEC器件的性能优化提供了一种有效策略。
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