【摘 要】
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藻类释放的嗅味物质在过去几十年频繁引起嗅味事件,造成水体恶臭,降低饮用水质量。粉末活性炭(Powered activated carbon,PAC)工艺作为控制嗅味最常用的手段受到藻源性有机物(Algae organic matter,AOM)的干扰和影响,然而相关的研究并不充分。本研究选取2-甲基异茨醇(2-methylisopropanol,2-MIB)、β-环柠檬醛(β-cyclocitra
【基金项目】
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国家重点研发计划资助项目(2018YFE0204100,2021YFC3200904); 国家自然科学基金项目(No.52070185,51408022); 中国科学院饮用水科学与技术重点实验室专项经费(20K03KLDWST)
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藻类释放的嗅味物质在过去几十年频繁引起嗅味事件,造成水体恶臭,降低饮用水质量。粉末活性炭(Powered activated carbon,PAC)工艺作为控制嗅味最常用的手段受到藻源性有机物(Algae organic matter,AOM)的干扰和影响,然而相关的研究并不充分。本研究选取2-甲基异茨醇(2-methylisopropanol,2-MIB)、β-环柠檬醛(β-cyclocitral,β-cyclo)、丁基硫醚(Butyl sulfide,BS)等在我国广泛分布的典型嗅味物质:(1)评价了PAC吸附工艺去除2-MIB、β-cyclo、BS的可行性、等温线、动力学和驱动因素,结果显示,PAC吸附在无AOM竞争环境下去除2-MIB、β-cyclo、BS高效且具有可行性,其吸附过程可通过Freundlich等温线方程描述,利用均相表面扩散模型(Homogeneous surface diffusion model,HSDM)可有效预测三种嗅味物质的吸附动力学,DFT计算结果显示C-H结构贡献的正表面静电势是驱动2-MIB、β-cyclo、BS在PAC表面吸附的关键因素,并且碳链的高自由度对嗅味物质的吸附具有促进作用;(2)其次,在纯水和某水库实际水体(简称为JZ水)中评价了AOM对PAC吸附2-MIB、β-cyclo、BS的影响,识别了AOM中的主要竞争成分,建立了竞争影响的预测模型,探究了AOM吸附竞争的机制和驱动力。结果显示,AOM对2-MIB、β-cyclo、BS吸附去除率的影响显著,其吸附竞争作用强于JZ水中的背景天然有机物(Natural organic matter,NOM)。2-MIB、β-cyclo、BS的吸附速率决定AOM竞争作用对它们吸附去除率的影响,吸附速率越快,受到的影响越小,可通过Freundlich方程的1/n值预测AOM的影响,AOM影响的程度可按从强到弱排序2-MIB<β-cyclo<BS。Coble A和Coble C是AOM影响PAC吸附嗅味物质过程的主要竞争成分,DFT计算结果显示,C-H、碳环、-OH的H侧提供的强的正表面静电势是Coble A和Coble C产生吸附竞争的关键驱动力;(3)最后,评价了KMnO4、NaClO常用预氧化工艺对AOM的破坏及其对吸附的竞争作用的影响,识别了预氧化前后AOM主要竞争成分的特征变化,及KMnO4、NaClO预氧化工艺削弱AOM吸附竞争作用的途径。结果显示,在纯水中KMnO4、NaClO预氧化AOM后对PAC吸附2-MIB和β-cyclo均有改善,在JZ水中主要改善β-cyclo的吸附去除率。低投加量的KMnO4、NaClO对AOM的吸附竞争具有削弱作用,高浓度的AOM对吸附竞争改善不明显。KMnO4、NaClO主要通过将大分子AOM分解为小分子有机物,改变了AOM的物理性质,从而改善2-MIB、β-cyclo、BS的吸附。本研究综合地探究了AOM背景下PAC对2-MIB、β-cyclo、BS的吸附,识别了其中的关键影响因子和驱动力,为水处理厂应对嗅味物质引起的嗅味问题提供相关参数,作出理论铺垫和指南。
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