基于聚乙烯大分子链转移剂的合成及其应用

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聚烯烃具有许多优良的品质,但由于部分结构为非极性聚合物,使得聚烯烃在与其他物质如色素等进行混合时,存在不良相容性,从而限制了材料在其他更为广泛的范围内应用。无论是学术研究还是工业应用,在非极性聚烯烃材料中引入其他性质材料,使聚烯烃材料功能化实现性能改变和应用拓展,都是人们关注的热点之一。功能化聚烯烃接枝共聚物的制备方式主要有三种:偶合接枝法、引发接枝法和直接接枝法。可逆加成-断裂链转移聚合(Reversible addition-fragmentation chain transfer polymerization,简称RAFT聚合)是一种以二或三硫酯类化合物为链转移剂(Chain transfer agent,简称CTA)的活性、可控自由基聚合方法。通过有效地合成方法制备分子链段结构含量可控的聚合物,从而实现控制聚合物反应性质的方法。本文利用乙烯-醋酸乙烯共聚物(Ethylene-vinyl acetate copolymer,简称EVA)通过可逆加成-断裂链转移聚合(RAFT)的方法制备出一系列聚烯烃为主链,嵌段聚苯乙烯(Styrene,简称St)、马来酸酐(Maleic anhydride,简称MA)为支链的功能化聚烯烃嵌段接枝共聚物EVAL-g-P(St-co-MA),并对其应用进行探索。通过以下几个部分展开本论文研究:(1)合成小分子RAFT链转移剂S-1-十二烷基-S′-(α,α′-二甲基-α″-乙酸)(DDMAT)和S,S′-二(α,α′-二甲基-α″-乙酸)-三硫代碳酸酯(BDATC),利用可逆加成断裂链转移聚合的方法,以DDMAT为链转移剂,分别与苯乙烯(St)和苯乙烯(St)/马来酸酐(MA)通过调控投料比分别合成了具有不同分子量的聚合物PS和嵌段共聚物P(St-b-MA)。采用常温核磁(1H NMR)、常温凝胶渗透色谱(GPC)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等对聚合物的分子链结构、分子量及其分布和特征官能团进行分析和表征,证实得到分子量可控的聚合物。(2)将EVA的水解产物乙烯-乙烯醇共聚物(EVAL)制得大分子引发剂EVAL-CTA,由于具有与小分子引发剂相似的三硫酯功能性基团,大分子引发剂EVAL-CTA发挥着引发RAFT聚合的作用,进而以单体苯乙烯(St)、马来酸酐(MA)进行RAFT聚合制备出反应性聚烯烃嵌段接枝共聚物EVAL-g-P(St-co-MA)。利用高温核磁共振氢谱(1H NMR)、高温凝胶渗透色谱(GPC)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、拉曼光谱(Raman)等对其进行了分析和表征,证实产品有效合成,对产品的特性进行探索得到最佳制备条件。(3)使用扫描电子显微镜(SEM)以更为微观的手段对产品进行观察,将低密度聚乙烯/聚苯乙烯(LDPE/PS)以及不同比例产物(EVAL-g-P(St-co-MA)进行物料共混,得到LDPE/PS/EVAL-g-P(St-co-MA),对所得样品的淬断面进行观察分析,得出结论大分子引发剂引发的苯乙烯与马来酸酐RAFT聚合得到的嵌段接枝共聚物EVAL-g-P(St-co-MA)可以作为共混相容剂用于低密度聚乙烯/聚苯乙烯(LDPE/PS)体系,可以有效地改善两种互不相容聚合物材料的表面性能,有效改善低密度聚乙烯/聚苯乙烯(LDPE/PS)体系两种极性与非极性不均一的体系性质。
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