液相激光合成纳米金刚石实验及生长模拟研究

来源 :江苏大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:wgy_2003_9
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纳米金刚石因其结构独特,机械性能优异,在工业、医疗及生物等领域应用广泛,一直是科研工作者的研究热点。传统制备方法对实验条件要求苛刻,安全系数低,且经济效益不高。因此本文结合激光技术开发设计了一种安全环保可控制备纳米金刚石的方法,即液相激光合成法。利用实验与模拟相结合的方法,揭示了纳米金刚石的生长机制,优化实验工艺,为工业化推广提供实践经验和理论基础。论文主要研究内容与结果如下:(1)基于热力学和动力学原理,研究并阐述高能激光与碳材料作用的理论基础,包括激光辐照石墨表面的温度场分布,高温高压环境下石墨熔化升华机理,等离子体演变机制及冲击波压力模型。研究纳米金刚石平衡尺寸与温度压强的关系,解释临界形核尺寸与形核能理论,分析晶粒细化对形核率的影响机理,从物理学角度揭示了纳米金刚石的形核条件,验证实验的可行性。(2)研究优化了液相激光合成纳米金刚石的实验工艺,获得石墨悬浮液的最佳浓度配比为0.03g/mL,改进悬浮液分散方法(高速搅拌+超声分散30min),提高实验效率和产率。开发设计液相激光辅助合成纳米金刚石的实验装置,制备得到纳米金刚石、纳米石墨和无定形碳等新型碳物质,并首次提出一种高效的纳米金刚石提纯方法(离心分层+酸煮氧化),显著提升纳米金刚石纯度。(3)采用多种表征技术,对液相激光合成纳米金刚石实验分析表明:鳞片石墨在结晶度、有序度、缺陷度及抗氧化等性能方面均比普通石墨更优异,更适合作为实验原料。液相激光作用后,经提纯的实验产物杂质较少,以单晶立方金刚石为主,且晶粒细化,提纯效果明显。纳米金刚石的XRD和Raman特征峰明显宽化,采用谢乐公式对其晶粒大小计算分析,尺寸为3~5nm,与HRTEM观察结果一致。利用物理学理论分析实验表征结果,研究碳材料、激光参数、液相介质及石墨悬浮液等因素对液相激光合成纳米金刚石的影响,并解释其积极影响机理,对优化实验工艺,提高实验效率意义重大。(4)基于密度泛函理论对石墨晶胞模型进行分子动力学模拟计算,利用Material Studio中Forcite模块模拟液相激光实验的高温高压环境,观察碳原子运动轨迹,分析径向分布函数、键长分布及能带结构,金刚石生长机制可总结为:升温升压时,石墨层出现振荡、滑移,碳碳共价键伸缩、扭曲,甚至断裂,产生自由碳原子,无规则迁移至石墨层间。降温降压时,自由碳原子与石墨层上共价键遭到破坏的碳原子相互结合,形成sp~3杂化的碳原子。
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