钨包覆金刚石/铜复合材料亚微米级界面的调控及其烧结性能研究

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金刚石/铜复合材料理论上具有高热导率和低膨胀系数等优异的热学性能,在热管理领域具有广阔的应用前景。本文分别采用溶胶凝胶法、浸渍法和离子溅射法制备了钨包覆金刚石颗粒,旨在获得表面均匀平整、厚度可控的钨镀层,以增强金刚石与铜的界面结合;并研究了真空热压烧结等方法对金刚石/铜复合材料界面结合性能的影响机理,旨在获得具有良好热导率的金刚石/铜复合材料。主要研究结果如下:(1)使用溶胶凝胶法,在溶胶浓度为0.01 g/m L,5%H2-Ar还原温度为900℃,保温时间为1 h时,可以制备出表面平整的钨包覆金刚石颗粒。镀层厚度主要由溶胶浓度决定,镀层结构主要受还原条件影响。但是溶胶凝胶法制备的镀层有不均匀或者漏镀的情况发生。(2)使用浸渍法,在钨酸铵:PVA:金刚石为0.1 g:0.025 g:2.5 g,5%H2-Ar还原温度为950℃,保温时间为1 h时,可以制备出表面平整的钨包覆金刚石颗粒。活性物质和粘结剂共同决定镀层厚度,还原条件影响镀层物相结构。与溶胶凝胶法制备钨包覆金刚石颗粒相比,其制备的镀层不均匀或漏镀情况有了一定改善。(3)使用离子溅射法,在0.01 Hz低频振动、合适的溅射时间、热处理温度为950℃、保温时间为1 h时,可以制备出镀层表面均匀平整、厚度可控的钨包覆金刚石颗粒。还原条件决定镀层物相结构,镀层厚度与溅射时间线性相关度高达0.98。与化学法相比振动辅助离子溅射法能够极大改善金刚石表面漏镀的情况,但效率较低。三种方法制备的钨包覆金刚石颗粒的表面从外向内依次形成W-W2C-WC-C的过渡层,这种过渡层的化学结合力强,镀层稳定,可解决金刚石/铜复合材料界面润湿性差的问题。(4)不同烧结方法制备的金刚石/铜复合材料显微结构表明高的烧结温度和真空环境是提高铜对钨包覆金刚石润湿性的重要因素。而高的烧结温度会导致金刚石石墨化,影响其导热性能。采用真空热压烧结法,烧结压力和真空气氛协同作用能促使钨包覆金刚石/铜复合材料致密化。基于0.01 g/m L溶胶处理后的钨包覆金刚石颗粒,在950℃、80 MPa下保温30 min制备的钨包覆金刚石/铜复合材料,其热导率最高可达159.3 W/(m·K),相比于未处理的金刚石原石/铜复合材料热导率最高提升了13%。不同溶胶浓度处理制备的钨包覆金刚石制备的复合材料的热导率呈先增加后减小的趋势,这与金刚石钨镀层均匀性的变化规律相一致,钨包覆金刚石镀层结构是影响其复合材料热导率的关键因素。受烧结设备参数限制,本实验制备的复合材料的热导率与金刚石/铜复合材料的理论热导率和相关文献报道的热导率仍有很大差距。
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