有机-无机杂化钙钛矿材料光致发光性能的研究

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有机-无机杂化钙钛矿材料(CH3NH3PbX3,X=Cl,Br,I)是近几年发展起来的新型光电半导体材料。由于其具有低成本、载流子迁移率高、光吸收系数大、荧光量子产率高、电致发光和光致发光效率高、光谱纯等特点,在太阳能电池领域和发光领域都有非常优异的表现。本论文主要围绕有机-无机杂化钙钛矿材料发光性能展开,制备了有机无机杂化钙钛矿纳米晶体颗粒和有机-无机杂化钙钛矿-聚合物复合膜及单晶颗粒,并对其结构、光致发光性质、稳定性等进行了研究。主要研究如下:  1.醋酸铅作为铅源合成CH3NH3PbBr3-xClx(CH3NH3=MA)纳米颗粒  为了解决PbCl2溶解度低的问题,采用溶解度比较高的Pb(Ac)2作为钙钛矿的铅源合成有机-无机杂化钙钛矿MAPbBr3-xClx纳米晶体颗粒。并且采用有机配体(油酸和辛胺)辅助的方法制备钙钛矿纳米颗粒。有机辅助配体能够影响钙钛矿纳米晶体颗粒的形成。研究发现少量辛胺作为有机辅助配体能够有效地调控MAPbBr3-xClx纳米晶体颗粒的大小。所制备的MAPbBr3-xClx纳米晶体颗粒的平均尺寸在12nm左右,粒径均一,均匀分散在甲苯等非良性溶剂中。通过改变MAPbBr3-xClx纳米颗粒中Cl和Br的比例,荧光光谱可以从399nm调控到527nm。所有荧光光谱半峰宽在20nm左右,具有高的光谱纯度。在MAPbBr3-xClx纳米颗粒中,其中MAPbBr3的荧光量子产率高达73%,荧光寿命83ns,说明它具有比较低的复合速率。  2.有机-无机杂化钙钛矿-聚合物复合膜的制备及其应用  将钙钛矿前驱体溶液旋涂到高分子聚合物基底上,获得了一系列具有超强稳定性的高亮度的有机-无机杂化钙钛矿-高分子聚合物复合膜。该方法简单、普适,适用于PS、PC、ABS、CA、PVC等聚合物基底。该方法巧妙地利用高分子聚合物的溶胀-消溶胀效应,将钙钛矿前驱体溶液渗透扩散进入聚合物薄膜内,获得了微尺度封装隔离的钙钛矿纳米颗粒,使得钙钛矿表面缺陷大大减少,钙钛矿-聚合物复合膜的荧光量子产率高达48%,荧光光谱半峰宽低至18nm,荧光寿命长达~502ns。该方法制作的复合膜具有超强的稳定性,其中四种高分子聚合物制备的钙钛矿-复合膜可以在水中放置两个月以上而发光强度没有明显改变。有机-无机杂化钙钛矿-聚合物复合膜绿光结合红光CdSe量子点复合膜,可以达到95%Rec2020(超高清显示系统标准)的超宽色域背光。  3.有机-无机杂化钙钛矿晶体的制备  采用将钙钛矿的不良溶剂(乙酸乙酯,异丙醇,甲苯)加到良溶剂中(NN-二甲基甲酰胺,DMF,γ-丁内酯,GBA)的简单方法,制备钙钛矿前驱体低浓度的过饱和溶液放置结晶,析出平均粒径~2mm,最大粒径~5mm的晶体。单晶XRD数据表明,制备的MAPbI3和MAPbBr3为单晶。55℃下制备的MAPbI3单晶属于四方晶系,MAPbBr3单晶属于立方晶系。采用光电导研究晶体内的载流子扩散长度,单晶的载流子扩散长度大于多晶薄膜的载流子扩散长度,单晶比多晶具有更好的稳定性。
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