随着化石能源的快速消耗和环境问题的日益严峻,燃料电池和空气电池等清洁能源技术引起广泛研究兴趣。这些技术均包含缓慢复杂的氧还原反应,直接影响设备的性能。目前性能最佳的铂基氧还原催化剂由于高成本和稀缺性限制了其应用,因此需要开发成本低、效率高的氧还原电催化剂。分级多孔Fe-N-C材料以其高活性和低成本被认为是取代铂基氧还原催化剂的有力竞争者。然而,分级多孔Fe-N-C材料中丰富的孔洞结构和缺陷阻碍了电子传输,降低了导电性,限制了活性的提升。本文运用模板法与原位生长法两种合成工艺设计合成了新型晶型碳修饰的分级多孔Fe-N-C材料,并进行一系列材料表征和性能测试,探究了晶型碳修饰分级多孔Fe-N-C材料氧还原活性提升的机理。通过模板法制备分级多孔Fe-N-C,二次煅烧时加入Fe Pc催化反应,合成了晶型碳修饰的分级多孔Fe-N/C-800样品。所制备的Fe-N/C-800样品具有明确的分级多孔结构和清晰的晶型碳晶格条纹,该材料表现出优异的ORR活性,半波电位为0.87 V,K-L方程拟合电子数n=3.9,Tafel斜率为59 m V dec-1,且有优异的抗甲醇毒性和循环稳定性。运用原位生长法在CNTs基体表面生长ZIF-8功能体,制备了晶型碳修饰的分级多孔Fe-N/C-6样品。表征证明了Fe-N/C-6样品含有分级多孔结构和较多晶型碳,其氧还原半波电位为0.85 V,K-L方程拟合电子数n=3.9,Tafel斜率为56 m V dec-1,表现出良好的抗甲醇毒性和循环稳定性。将ZIF-8换为ZIF-67制备了Fe/Co-N-C双功能催化剂,实现了OER功能的扩展,OER的过电位为390 m V,ORR半波电位为0.83 V。结合马基申定则,确定了所制备分级多孔Fe-N/C-m材料ORR活性提升的机理是晶型碳的修饰提供了电子快速传输通道,增强了材料导电性。晶型碳修饰的分级多孔Fe-N/C-m材料保证了分级多孔结构与晶型碳的平衡,既保证了反应过程中较快的传质速率,也保证了材料良好的导电性,这是晶型碳修饰分级多孔Fe-N/C-m材料表现出优异ORR活性的根本原因。