【摘 要】
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近年来随着我国对环境污染监管的加强,颗粒物污染逐年改善,然而我国臭氧(Ozone,O3)浓度不降反升,O3已成为继PM2.5广泛引起关注后的另一主要污染物,臭氧污染防治刻不容缓。本研究针对城市不同类型功能区域臭氧污染,从臭氧污染特征、光化学生成机制以及与主要前体物的关系等方面探讨了臭氧污染成因、明确了臭氧生成机制并提出了因地制宜的管控策略建议。研究结果可为揭示我国大气臭氧污染成因和优化污染物减排策
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近年来随着我国对环境污染监管的加强,颗粒物污染逐年改善,然而我国臭氧(Ozone,O3)浓度不降反升,O3已成为继PM2.5广泛引起关注后的另一主要污染物,臭氧污染防治刻不容缓。本研究针对城市不同类型功能区域臭氧污染,从臭氧污染特征、光化学生成机制以及与主要前体物的关系等方面探讨了臭氧污染成因、明确了臭氧生成机制并提出了因地制宜的管控策略建议。研究结果可为揭示我国大气臭氧污染成因和优化污染物减排策略提供科学支撑。本研究基于HZ市2015~2019年环境空气质量监测数据,对HZ市近地面O3浓度的时空变化特征进行分析,发现HZ市臭氧污染以轻度污染为主,主要发生在4~10月。HZ市城区O3浓度分布不均匀,呈现东北高西南低的分布特征。结合2018年5月至9月对HZ市城区ZH(居民区)、XS(工业区)和HZHP(风景区)三个代表性功能区的VOCs观测数据,分析不同类型功能区O3前体物浓度水平的差异。结果表明,三个站点的烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、BVOCs和OVOCs等浓度水平和日变化趋势相似,ZH的丙烷浓度最高,XS的甲苯浓度最高,而HZHP的异戊二烯浓度最高。基于VOCs观测数据,利用光化学箱式模型F0AM分析比较不同类型功能区域影响O3生成的主要前体物,明确O3生成所处光化学控制区。HZHP的O3生成处于过渡区,受到VOCs和NOx的共同限制,而ZH和XS的O3的生成则处于VOCs控制区。来源于汽车尾气和石油化工的烯烃(乙烯)和来源于石油化工和溶剂使用中的芳香烃(间二甲苯和甲苯)在三个站点对O3生成的贡献最大。为了减轻臭氧污染,HZ市应针对这些高挥发性有机物采取相应的控制策略。利用光化学箱式模型模拟O3生成过程,通过大气光化学反应机理及速率模拟运算获得主要污染物(VOCs、O3、NOx-NO-NO2等)的浓度变化,厘清O3的生成消耗机理以及OH和HO2等自由基的化学循环和源汇平衡。ZH、XS和HZHP的O3净生成速率存在差异,其中ZH(9.8 ppbv/h)的净生成速率最高,XS(8.3ppbv/h)的净生成速率最低,HZHP则为9.7 ppbv/h。ZH、XS和HZHP的日间OH最大浓度和平均浓度相近,而HZHP的日间HO2最大浓度和平均浓度是ZH和XS的两倍以上。通过O3前体物削减情景和控制策略分析,评估削减不同种类和比例O3前体物情景下O3生成情况,不同类型功能区域需要采取不同的NOx与VOCs管控策略。在NOx与VOCs单独控制情景中,当削减NOx浓度时,ZH和XS的O3浓度呈先升高后降低的趋势,而HZHP则一直降低。当削减VOCs浓度时,三个站点的O3浓度随着VOCs浓度的降低而呈不同比例的降低趋势。在NOx与AVOCs协同控制情景中,ZH与XS合理的AVOCs/NOx削减比应大于1.6和2.5,在HZHP我们则应该专注于削减NOx。在NOx与不同VOCs来源控制情景中,当同时削减NOx和不同AVOCs来源达到相同O3减排效果时,ZH和XS削减效率最高的分别是机动车尾气排放和溶剂使用。
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