【摘 要】
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自20世纪90年代商业化以来,锂离子电池已经应用于我们生活的许多方面。随着碳中和及碳达峰观念的提出,目前减少环境压力及车辆排放控制的方法主要表现在使用电动车辆来代替燃油车辆。常用的锂离子电池应用的电解液具有易燃易爆等危害,而固态电池采用不挥发、不易燃烧的固态电解质,能够在更宽的温度范围内保证安全运行,有望解决动力电池的安全隐患,提高电池的应用范围与耐用性。然而,保障固态电池在高温条件下兼具优异的电
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自20世纪90年代商业化以来,锂离子电池已经应用于我们生活的许多方面。随着碳中和及碳达峰观念的提出,目前减少环境压力及车辆排放控制的方法主要表现在使用电动车辆来代替燃油车辆。常用的锂离子电池应用的电解液具有易燃易爆等危害,而固态电池采用不挥发、不易燃烧的固态电解质,能够在更宽的温度范围内保证安全运行,有望解决动力电池的安全隐患,提高电池的应用范围与耐用性。然而,保障固态电池在高温条件下兼具优异的电化学性能和尺寸稳定性,仍然面临诸多挑战。本文针对聚环氧乙烷（Polyethylene oxide,PEO）基固态电解质在高温条件下尺寸稳定性差、高压耐受性差的问题,采用工艺成熟、成膜性佳的溶液浇铸法成功制备出PEO/聚偏氟乙烯（Polyvinylidene fluoride,PVDF）聚合物共混固态电解质（SPE）和有机骨架配合物2-甲基咪唑锌盐（Metal-organic framework complex 2-methylimidazolium zinc salt,ZIF-8）掺杂的PEO/PVDF SPE,将不同条件的固态电解质膜进行测试,并且研究了不同样品的电化学性能,内容如下:（1）采用具有耐高压特性且具有刚性结构的PVDF对柔性PEO进行改性,制备PEO/PVDF共混SPE。通过扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）等表征手段对所得固态电解质膜进行结构表征,并采用一系列电化学表征技术探究了不同锂盐组成对PEO/PVDF SPE的影响。研究表明,当PEO分子量为100万、PVDF分子量为110万且质量比为1:1时,电解质膜具有优异的成膜性及宽温区尺寸稳定性,选择双三氟甲烷磺酰亚胺锂（LiTFSI）/二氟草酸硼酸锂（LiODFB）混合锂盐且其物质的量之比为7:3时,固态电解质膜展现出了更为优异的电化学性能。在60℃的测试条件下,电解质膜的离子迁移数提高至0.66,离子电导率为9.12×10-5S·cm-1,组装的磷酸铁锂//Li电池在60℃的放电比容量可达160 m Ah·g-1。适量PVDF的加入可以抑制-EO-链段的结晶,增加PEO的自由体积,降低其玻璃态转化温度,提高离子电导率,增强电解质膜的高温尺寸稳定性,从而为锂离子的快速迁移提供保障,延长电池的高温循环寿命。混合锂盐的加入可以在保证解离足够自由Li+的同时,控制大体积阴离子的移动,从而达到提高Li+的迁移数的目的,进一步改善高温固态电池的循环性能。（2）将金属-有机骨架配合物2-甲基咪唑锌盐（ZIF-8）添加在PEO/PVDF SPE中,制备出ZIF-8掺杂的PEO/PVDF SPE。通过结构表征和电化学表征探究ZIF-8的掺杂量对电化学性能的影响,结果表明当PEO分子量为30万、PVDF分子量为110万且质量比为2:1时,掺杂0.5 wt%ZIF-8的复合电解质膜在60℃的测试条件下,离子迁移数为0.57,离子电导率可达7.07×10-5S·cm-1,组装的LFP//Li电池在60℃的放电比容量可达168 m Ah·g-1,循环100次后容量保持率可达83.33%。综上所述,本论文的研究为高温固态聚合物电池体系的构建提供了可行的选择。
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