在“双碳”战略背景下,光伏技术得到快速发展,其中钙钛矿太阳电池发展迅猛,转换效率从3.8%提升到25.5%,同时,器件稳定性也得到显著改善。根据Shockley-Queisser极限理论,钙钛矿太阳电池的转换效率还有较大的提升空间;另外,当前器件的稳定性无法满足商业化要求。本论文的研究目的在于通过对钙钛矿活性层调控及界面修饰,抑制非辐射复合,实现高效稳定的钙钛矿太阳电池,并深入探索调控机理,为其发展奠定基础、提供思路。主要研究内容和结果如下:1、两步法制备钙钛矿薄膜过程中,有机盐与碘化铅难以充分反应导致钙钛矿活性层质量较差,为此提出一种制备高质量MAPbI3钙钛矿薄膜的新方法:在有机盐溶液中同时引入MACl和DMF来协同调控MAPbI3钙钛矿薄膜的生长。研究发现MACl可诱导PbI2和MAI生成较大晶粒尺寸的纯α-MAPbI3,相应太阳电池可实现较高的填充因子,但是薄膜表面较粗糙,导致开路电压较低。DMF可诱导PbI2和MAI生成平整光滑的薄膜,相应太阳电池开路电压较高,但是薄膜中存在未知物相,导致填充因子较低。采用MACl和DMF协同调控钙钛矿的生长过程,获得了平整致密的纯α-MAPbI3薄膜,相应器件实现了较高的开路电压和填充因子,最佳效率达到19.02%。此外,太阳电池长期稳定性明显提高,在N2气氛和暗态条件下放置700小时后仍保留了初始效率的91%,而参比器件仅保留了初始效率的71%。2、为提高钙钛矿太阳电池的性能,以FAMAPbI3钙钛矿做活性层,并采用KCl对SnO2/钙钛矿界面进行修饰。研究结果表明,KCl修饰可有效减少SnO2薄膜表面的羟基,降低由此产生的缺陷态;同时KCl修饰,可促进钙钛矿结晶,增大晶粒尺寸,提高薄膜质量;另外KCl修饰可提高SnO2的电荷抽运能力。基于此,电池效率从19.51%提高到了20.65%。而且KCl修饰可提高器件稳定性,在室外（相对湿度约为30%-70%）85°C下加热16天后,可保持初始效率的58%,而参比器件只能保持初始效率的50%。基于KCl修饰促进钙钛矿结晶的现象,以KCl修饰的方法,制备了无MAI器件,效率可达20.42%,与引入MAI的器件效率（20.65%）相近,为无MAI钙钛矿太阳电池的制备提供了一种有效方案。3、为了进一步提升钙钛矿太阳电池的性能,对钙钛矿/Spiro-OMe TAD界面进行修饰。以传统烷基季铵盐为基础引进芳香基团苯基,设计了新型界面修饰材料三甲基苯甲基碘化铵（TMPMAI）。结果表明,TMPMAI以静电作用吸附在钙钛矿薄膜表面,可有效抑制非辐射复合。系统研究发现TMPMAI修饰可以钝化界面缺陷,减少载流子复合中心;并在钙钛矿/空穴传输层界面处形成梯度能级分布,增强内建电场,促进载流子的提取和传输。同时DFT计算从理论层面分析了TMPMAI修饰的作用机制,发现引入的苯基与钙钛矿之间存在强烈的电荷转移,在调控过程中起重要作用。基于此,电池效率从21.38%提高到23.11%,稳态输出效率达到22.76%。此外TMPMAI修饰可稳定界面,器件的长期稳定性和热稳定性得到改善。修饰后电池在室外（相对湿度约为20%-40%）85°C下加热15天后可保持初始效率的～80%,而参比器件只能保持初始效率的63%。4、为了提高钙钛矿薄膜自身的稳定性,在钙钛矿前驱体溶液中引入Eu Br2对钙钛矿活性层进行了调控。研究发现,Eu Br2掺杂不对电池效率产生明显影响,掺杂前后电池最佳效率分别为22.92%和23.04%;但是,Eu Br2可抑制薄膜中δ-FAPbI3的生成,并在一定程度上减缓钙钛矿薄膜在室外的降解速度,为提高钙钛矿材料自身的稳定性提供一种有效策略。