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甲醛是室内最严重的污染物之一,具有高毒性、释放年限长等特点。长期居住在含有甲醛的环境里容易引起严重的健康问题,因此,如何消除室内甲醛污染成为社会关注的焦点之一。在众多消除甲醛的方法中,催化氧化技术可以在较低温度将甲醛转化为无毒的CO2和H2O,是消除甲醛的有效方法。该领域内一个研究热点是负载型Au催化剂上甲醛低温氧化,其研究重点一直是如何进一步提高Au催化剂的低温氧化甲醛性能。此外,Au催化剂上的反应机理,以及活性影响因素还存在很多的争论。本研究以沉积-沉淀法制备各种负载型Au催化剂,考察载体对Au催化剂甲醛氧化性能的影响,探讨Au与载体之间的相互作用;重点考察Au/CeO2催化剂中Au的形貌和价态、氧缺位等对催化性能的影响,并初步了探讨Au催化剂上甲醛氧化反应机理。本论文所研究的主要内容和得到的主要结果如下:1. Au负载量对Au/CeO2催化剂上甲醛催化氧化的影响。Au/CeO2催化剂中的Au粒子随着Au负载量增加而长大,这直接影响Au催化剂的甲醛氧化活性。当Au负载量为2.52%时,Au/CeO2催化剂具有最高的催化活性,150℃时可将甲醛完全转化为H2O和CO2。这是由于当Au负载量为2.52%时,催化剂不但存在较多的活性位,而且Au颗粒之间很少团聚。2.载体类型对Au催化氧化甲醛的影响。采用沉积-沉淀法和氨水络合法制备了四种载体(Al2O3、TiO2、CeO2和SiO2)负载的纳米Au催化剂,考察其对甲醛低温催化氧化活性。实验结果表明,2.30Au/CeO2上表现出最佳的催化性能,该催化剂在40℃时甲醛转化率在80%以上。甲醛催化氧化的活性同时受到Au的化学状态和载体性质的影响。2.30Au/CeO2催化剂上表现出的低温活性很可能与离子态的Au物种有关,同时AuxCe1-xO2-δ固溶体的形成产生大量的氧缺位,提高了氧的活化能力,也有助于促进催化剂的低温活性。3. CeO2载体比表面积对Au催化剂的影响。通过模板剂法和溶胶-凝胶法制备了不同比表面积的CeO2载体,采用沉积-沉淀法制备了Au/CeO2催化剂,考察CeO2载体比表面积对Au催化氧化甲醛的影响。实验结果表明,随着载体比表面积增加,Au/CeO2催化剂的甲醛氧化活性逐渐提高。Raman光谱表征表明高比表面积的Au催化剂中含有较多氧缺位浓度,而XPS和TPR表征结果证明催化剂中存在大量Au+、Au3+离子,这两个因素有利于促进甲醛的吸附和氧化。高比表面积的Au/CeO2-270催化剂(比表面积为270 m2/g)对甲醛催化氧化的具有很好的活性,能够在50℃以下将甲醛完全消除,这为开发实用性的室温消除甲醛催化剂提供指导意义。4. Au/CeO2催化氧化甲醛的可能机理。通过原位红外漫反射光谱研究了Au/CeO2催化氧化甲醛的可能机理:甲醛首先在Au/CeO2催化剂上进行吸附,然后与活化的氧发生反应,生成碳酸盐形式的中间产物,随后解离为气态CO2和H2O。