金属微纳结构的表面等离激元光学研究是当今光物理、材料和信息科学的前沿交叉热点。等离激元共振模式的激发,会对一定频率的入射光进行选择性吸收和散射;同时会将入射光场能量汇聚在亚波长的空间范围内,在金属表面附近形成局域增强电磁场,可提高位于其附近光学过程的效率,已在非线性光学增强、光电转换等领域显示了重要的应用潜力。相比单个纳米结构的共振激发,金属耦合结构由于结构之间存在耦合效应可获得较强的增强电磁场。金属耦合结构中最优耦合电磁场的实现是由经典电磁理论和量子效应共同决定。经典电磁理论表明耦合结构中的间隙越小,耦合电磁场强度呈指数式持续增加;而量子效应表明间隙越小,金属表面电子在间隙中的量子隧穿越明显,会显著降低耦合电磁场强度,因而必然会存在最优化间隙使耦合电磁场达到最强。因此研究金属耦合结构中耦合电磁场的调控及精确制备有重要的科学意义和应用价值。但由于物理微加工分辨率限制,最小间隙尺寸只有5nm,远大于量子等离激元调控下的最优间隙(对金属/空气/金属耦合结构,最优间隙为0.6nm)。另外,自下而上的金属膜/介质/纳米颗粒形成的间隙结构,虽然通过分子层自组装来进行步长为0.5nm极端间隙的构建,但是激发存在局限且制造成本高昂。本论文针对此科学问题,提出了一种新型的金属耦合结构,即柔性金属纳米手指有序结构,这种结构由纳米压印等技术制备而成,通过在纳米手指上沉积介质薄膜,然后滴定溶剂,利用其挥发过程中的表面张力,使两两纳米手指之间坍塌相互靠在一起,可形成金属/介质/金属有序耦合结构。在此耦合结构中,间隙大小是由两倍介质薄膜的厚度决定,由于薄膜沉积技术已经达到原子层次的调控,间隙大小可精确调控从几埃到几纳米。在此基础上,本论文主要开展了以下研究。第一,从原位动力学的角度精准系统的研究量子效应对耦合电磁场影响的物理机制,具体见下:首先利用我们开发的大面积柔性金属纳米手指有序阵列结构,通过在上面滴定高表面张力的无水乙醇,通过其挥发过程中的表面张力使纳米手指之间相互坍塌,从而构筑零间隙的金属/金属耦合结构。然后利用平板电容器原理在相互接触的金属纳米手指之间加上同号电荷,利用不同电压引起的静电斥力变化调控间隙从零开始逐渐增加。实验上,我们通过原位微区反射谱测量来研究耦合电磁场强度随间隙变化的耦合机制。随着电压的增加,我们观察得到BDP共振模式红移的初步结果,结果与量子理论的预测相匹配。相关研究结果为金属耦合结构的设计提供指导。第二,研究了悬浮式柔性金属纳米手指阵列的双局域耦合增强电磁场效应。在金属微纳结构中,由于衬底相比自由空间具有较大的介电常数,因此,在与衬底相结合处,会导致增强电场局域到介质衬底中,从而使得这部分电场并不能用来增强光学过程的效率,如增强拉曼。因此,我们在柔性金属纳米手指的基础上,利用氧等离子体的选择性刻蚀,使得金属纳米盘的边缘得以脱离聚合物纳米柱的接触,纳米盘底部的局域场也得以从聚合物纳米柱中解耦到自由空间中。通过1nm超薄ta-C介质的沉积,高表面张力作用下的手指坍塌,成功构建得到的极端间隙下的金属/介质/金属耦合体系,在近场耦合作用下,间隙处的耦合强场大大增强的同时也得以透过ta-C薄膜发散到上下表面的自由空间之中。针对悬浮式体系的双局域场增强效应,我们主要通过光学实验和基于COMSOL的数值仿真进行多重验证。