碳化钴/分子筛功能催化剂的制备及催化性能研究

来源 :中南民族大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:feimaocug
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合成气转化是一种极为重要的碳资源高效利用平台,其下游产品均具有较高附加价值。费-托合成是合成气转化的经典途径,但是费-托合成反应产物受ASF(Anderson-Schulz-Flory)分布限制,选择性难以调控。近年来,基于金属氧化物与分子筛设计的功能催化剂反应偶联策略在合成气转化产物选择性调控方面大放异彩。但氧化物对于CO较弱的解离能力限制了CO转化率,导致反应处于一种富CO的环境,CO与选择性之间的关系尚不明确。本文主要针对传统费-托合成反应产物选择性调控所面临的挑战以及偶联反应过程中CO的作用不明进行开展实验探究,主要研究内容如下:(1)针对费-托合成反应产物选择性控制困难,基于偶联策略设计了Co2C/Zeolite催化剂进行合成气转化反应直接获取烃类,结合分子筛孔道结构以及酸度对产物选择性进行探究,成功实现了高选择性制异构烷烃,其中异构丁烷选择性高达43.5%,而甲烷选择性似乎与分子筛Al位点化学环境相关,适当的酸度和多孔结构有利于催化剂稳定性。(2)鉴于如此高的异构丁烷选择性,通过Na改性分子筛屏蔽B酸位点进行反应证明了B酸对于异构丁烷的产生具有促进作用。通过柠檬酸改性分子筛,改善其孔道结构及酸度,将异构烷烃产物选择性提高到73.5%,其中单一产物异构丁烷选择性提升到61.2%。采用改性分子筛催化剂进行烯烃模型反应证实了CO可以提高反应速率,且有助于异构化产物的生成。通过~1H NMR技术结合吡啶红外表征证明CO在分子筛上的吸附可以增大其B酸和L酸的密度比,从而影响异构丁烷选择性。原位漫反射红外表征了CO和乙烯在分子筛上的转化过程,证明CO可以通过稳定关键中间体烯丙基碳正离子来促进异构丁烷的生成。模型反应的构建解释了CO在乙烯转化过程的关键作用。于是采用不同H2/CO的合成气进行合成气转化反应,发现随着CO含量减少,异构丁烷产物选择性明显降低,而C5、C6、C7异构烷烃产物选择性逐渐升高,表明可以通过简单的改变H2/CO对异构烷烃产物选择性进行调控。这些结论为合成气转化反应产物选择性调控提供了思路。
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