硫化镍基复合纳米材料的制备、表征及在能量转化与储存中的应用研究

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基于光、电化学反应的能量转换与储存系统,作为一种方便快捷、高效且经济实用的可再生能源技术,被认为是解决新能源问题的关键之一,尤其是备受关注的分解水产氢和电化学储能技术。硫化镍材料由于具有导电性高、电化学活性高、价格低廉且安全无毒染等多方面优点,已经被证明在电化学催化和储能方面具有巨大的运用价值。但是,在实际的运用中还依然存在着很多严重的问题。因此,本文以硫化镍材料为研究对象,从异质复合纳米材料的设计和调控方面入手,制备了多种具有特殊形貌结构的镍基过渡金属硫化物异质纳米材料。并结合多种分析表征手段,系统的研究讨论了它们在光、电催化分解水、超级电容器以及钠离子电池方面的实际运用性能。本文的主要研究成果如下:(1)以CdS纳米线为模板,利用次亚磷酸钠的化学镀作用,设计出一种绿色高效的水热法合成了一种β-NiS修饰的CdS纳米线复合光催化剂。该工艺解决了助催化剂β-NiS在CdS表面的生长不均匀问题。在最优化的β-NiS负载量下,该复合纳米线在可见光照下的乳酸溶液中展现出了极高的产氢效率:在室温下其产氢速率达到了 158.7 mmol h-1 g-1,是纯CdS纳米线的250倍;在420 nm光照条件下的表观量子效率破纪录的达到了 74.1%,同时还具有优异的稳定性。此外,还系统的研究了其光催化性能的提升机理。此合成策略为设计发展新型高性能的复合光催化剂提供了一个全新的思路。(2)以十二烷基硫酸钠作为表面活性剂,控制NiS和MoS2的协同生长,通过“一步”水热法首次在碳布基底上生长出了 NiS-MoS2异质纳米片阵列。由于其充分暴露了电化学活性位点,同时形成大量的离子、电子快速传输通道,该复合材料在电化学催化和储能方面均展现出了优异的性能。当用作双功能全解水催化剂时,在10 mA cm-2电流密下的过电位仅为1.54 V,优于大部分目前已报道的非贵金属催化剂。当用于水系超级电容器正极材料时,其面积比容量高达0.76 mA h cm-2,且做成的柔性固态器件具有较高的能量密度和功率密度。(3)以碳布负载的SnS2纳米片阵列为模板,利用Ni2+与Sn4+之间的阳离子置换作用,合成了一种具有多孔表面的NiS/SnS2核壳异质纳米墙阵列。该复合纳米材料比表面积大,充分暴露了反应活性位点,且酥松多孔的结构还有利于电解质的流动和扩散;NiS与SnS2之间形成大量的异质界面,加速载流子传递的同时还显著提升NiS的氧化还原活性;此外,内部低活性的SnS2核作为稳定的骨架,防止外部活性材料在反应中的溶解和坍塌。因此,当用此材料作为水系超级电容器正极时,展现出了超高的比电容量,在1.16Ag-1电流密度下的容量值为430.4 mAhg-1。与Fe2O3-rGO负极组成的柔性固态混合超级电容器在301 W kg-1功率密度下的能量密度高达104.23 W hkg-1,同时还具有优异的循环稳定性。(4)发展了一种全新的一步溶剂热法,通过控制原料的水解速度来控制SnS2与NiS2之间的协同生长,直接在碳布表面合成出一种新颖的均一异质SnS2/NiS2纳米片阵列。这种特殊的异质结构使SnS2与NiS2之间触发较强的相互作用,引入内建电场提高了钠化和脱钠反应过程中的载流子转移速率。相比于纯SnS2,此异质结构的Na+扩散速率提高了将近两个数量级。同时,SnS2与NiS2还形成相互制约作用,防止了在反应过程中的纳米片的团聚或坍塌。因此,当用于钠离子电池负极材料时,该复合纳米片阵列展现出高可逆容量(200 mA g-1电流密度下909.2 mA h g-1)和优异倍率性能(5 Ag-1高电流密度下360 mA hg-1),同时还具有优良的循环稳定性。这种均匀异质结构的设计和制备策略可以为发展其他高性能的电极材料提供一种有价值的参考。
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