为应对能源和环境危机,解决传统轮胎所面临“难以实现耐磨性、抗湿滑性能和低滚动阻力三种性能同时提高”的技术瓶颈问题,世界各国正加快绿色轮胎用新型填料的研究开发。螺旋纳米碳纤维（HCNFs）因其特殊的螺旋结构成为了一种极具发展前景的新型填料,但作为单一炭系填料仍难以实现橡胶补强的性能突破。因此,本课题旨在设计一种HCNFs/SiO₂双相纳米填料,并利用“热处理改性原位接枝”技术实现该双相填料的可控制备,重点研究合成温度、TEOS用量、氨水用量等工艺参数对HCNFs/SiO₂制备的影响,并深入探讨HCNFs/SiO₂双相纳米填料的制备机理。在此基础上,将HCNFs/SiO₂纳米双相填料与炭黑N330协同作用补强天然橡胶,对橡胶复合材料的微观形貌、宏观力学性能、动态力学性能、结合胶含量、溶胀指数等进行表征分析,结合HCNFs、N330补强填料体系的差异对比,揭示双相填料的补强机理。HCNFs/SiO₂双相纳米填料的制备研究表明:利用“热处理改性原位接枝法”,在合成温度为80℃、TEOS用量为0.4 mL、氨水用量在12 mL的工艺条件下制备出了纳米SiO₂粒子（粒径约30⁴0 nm）在HCNFs表面均匀分布的HCNFs/SiO₂双相纳米填料。与“酸化改性接枝法”和“两步改性接枝法”相比,“热处理改性原位接枝法”的优点在于可在无酸条件进行可控合成,制备效率高,工艺环保。热处理改性是HCNFs原位接枝生长纳米SiO₂粒子的关键性环节,可有效实现HCNFs从无定型结构向局部石墨化结构转变,为SiO₂纳米粒子在HCNFs表面的原位生长提供了大量π键活性生长点。通过有效调控合成温度、TEOS用量、氨水用量等工艺参数可确保Si（OH）₄中的羟基与局部石墨化的HCNFs中的π键发生“O-H…π”吸附作用,并在螺旋碳纤维表面发生缩聚反应,原位生长出纳米SiO₂粒子。HCNFs/SiO₂双相纳米填料补强天然橡胶研究表明:与N330标准参比配方相比,HCNFs/SiO₂双相纳米填料能同时提升硫化胶的300%定伸应力、耐磨性、拉伸强度、断裂伸长率和抗湿滑性能,并降低滚动阻力。这主要源于在HCNFs/SiO₂双相纳米填料补强天然橡胶体系中,形成了“炭黑-炭黑”,“炭黑-HCNFs”,“炭黑-SiO₂”,“HCNFs-SiO₂”等复杂的填料网络结构,表现出了优异的协同补强效应。其中,HCNFs和纳米SiO₂粒子不仅可以凭借自身表面丰富的化学官能团发生化学物理吸附作用,发挥出炭系填料刚性补强和白炭黑抗湿滑的补强效应;而且还可借助螺旋结构及其螺旋上的凸出结构缠绕更多的橡胶分子链,防止硫化胶过早的出现断裂,从而发挥额外的补强效应。