不同元素掺杂的磁性铁基催化剂的制备表征及其对CO-SCR性能的影响

来源 :广西大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sharp_z
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
三氧化铁(Fe2O3),从宏观角度来说具有含量丰富且性质稳定、无毒环保又廉价易得的特性;从微观层面剖析,其因具有可调变的理化性质和形貌而具有不同比表面积、良好磁响应性能和生物相容性等,在众多前沿尖端领域表现出优异的性能和价值,且将因具有巨大潜在应用价值而继续被广泛研究而大量应用。本文采用溶剂热法合成了磁性铁基纳米粒子堆积球,经场发射扫描电镜(FESEM),X射线衍射(XRD),拉曼光谱(Raman spectra),X射线光电子能谱(XPS),高倍透射电子显微镜(HRTEM),N2物理吸附-脱附(N2adsorption-desorption),H2-程序升温还原(H2-TPR),振动探针式磁强计(VSM)和原位红外(in situ DRIFTS)以及CO-SCR反应等表征手段对磁性Fe2O3基氧化物进行了表征,着重探讨了不同含量及不同元素掺杂的磁性Fe2O3催化剂的性质、组成和结构间的关联及其对(CO-SCR)的催化性能的影响,在分析了催化剂本身理化性质的前提上讨论了一系列铁基催化剂上可能的CO+NO反应机理。(1)通过溶剂热法制备了一系列磁性杨梅状xCo/γ-Fe2O3纳米微球催化剂并测试了其CO-SCR反应的催化性能。具有最大比表面积和最高表面活性氧物种含量的5Co-Fe催化剂具有最佳催化性能,因为Co掺杂提高了催化剂的表面活性氧含量、改善了织构性质和增强了磁性能,且Co-Fe间的协同作用使其还原温度降低。原位红外结果表明,Co的引入促进了易分解的单齿硝酸盐的形成,且磁化处理能促进更多NO的吸附和转化。(2)同样采用溶剂热法制备了不同粒径的5MFe2O3催化剂,对比后发现两种粒径的样品中都是5Cu-Fe的催化效果最好,且小粒径催化剂具有更好的催化性能。这是因为催化剂中Cu的存在显著提高了活性氧含量,Cu-Fe的强协同作用有利于提高催化剂的低温还原性能。Fe3+→Fe2+以及Fe2++Cu2+→Fe3++Cu+产生的氧空位是活性温度点后催化性能剧增的决定性因素。红外结果表明,5Cu-Fe催化剂的磁性增强不利于低温下CO的吸附,对NO吸附影响不大,却增强了CO与Cu+的相互作用。(3)采用同样方法制备了稀土顺磁性元素Nd掺杂的Fe基催化剂,测试了其在200-700℃的宽工作窗口下的催化性能,并探究了不同Nd掺杂量对Fe2O3物化性质和催化性能的影响。结果表明,Nd的掺入明显增加了催化剂的表面活性氧含量和比表面积,并改善了其热稳定性,Nd-Fe之间的协同作用促进了Fe2O3相应的还原温度明显降低,是提高催化活性的主要因素。但是Fe2O3中Nd的掺入使其磁参数明显降低,这是因为Nd的顺磁性抵消了Fe3+的铁磁性,同时也与体积效应和表面自旋效应有关。磁性减弱可能是这一系列催化剂催化活性区分不明显的原因。总结可知,上述一系列磁性铁基催化剂上的CO-SCR反应在高温和低温下分别遵循相应的L-H和E-R反应机制。
其他文献
本文主要通过简单研磨法和模板法制备了铜铈复合金属氧化物催化剂并应用于CO还原NO反应,探究不同制备方法对铜铈复合金属氧化物催化剂催化性能的影响。首先两相共生共存的Cu O-Ce O2催化剂是通过简单研磨法来制备的,探究共生共存效应以及不同比例Cu/Ce对催化剂结构以及催化性能上的影响,所有样品都采用了扫描电子显微镜(SEM),X射线粉末衍射(XRD),高倍透射电子显微镜(HRTEM),N2-吸附脱
随着工业化、城镇化推进,很多传统村落的地貌、特色民居和生活方式,被渐渐湮没,特别是边远山区少数民族传统聚落面临着更为严峻的考验,亟需受到关注和保护。少数民族传统聚落和民居是少数民族传统文化的重要表现形式,与民族所处的自然环境以及历史背景、族群发展、经济水平。广西柳州融水苗族自治县是区内唯一的苗族自治县也是广西最大的苗族聚居区,包含了极具民族特色的建筑,传统聚落在景观意象、选址布局、空间形态等方面也
随着我国对传统村落保护与发展的重视,国家大力倡导乡村振兴的背景下,解决传统村落面临村落风貌遭受破坏、产业衰落、缺乏活力、无序开发建设,生活环境无法满足适应人民对新生活需求的矛盾。根据十九大会议提出乡村振兴战略“产业兴旺、生态宜居、乡风文明、治理有效、生活富裕”总要求,结合丹洲古城传统村落现状,因地制宜探索具有桂西北少数民族地域特色的保护策略。论文对人居环境科学、建筑历史、适应性等相关理论研究,在乡
过渡金属氧化物因为具有价格、催化活性优异、环境污染性较小等特性,所以一直被视为能够在催化领域代替贵金属的热门材料而被广泛研究;而磁性材料则被视为良好的催化剂载体,在其上负载其他活性优异的过渡金属氧化物之后,既能保证催化活性,又能够通过磁性特质对使用过的催化剂进行方便快捷的回收。本文选用了最常见的磁性材料γ-Fe2O3作为载体,在此基础上引入其他过渡金属氧化物,通过扫描电子显微镜(SEM),高倍透射
随着我国高等教育扩招政策实施,地方高校老校区因用地有限,已无法满足容纳更多的学生,对此地方高校纷纷进行新校区建设。目前,新校区建设项目多采用代建制管理,项目建设是否成功、成效如何,取决于代建合同管理是否有效执行。本论文以地方高校新校区建设项目代建合同管理存在的问题为研究重点,从地方高校新校区、代建制和合同管理的定义和相关理论出发,对新校区项目建设中代建合同存在的问题进行原因分析,提出要解决代建合同
沉管管道常用于输送汽油、天然气与自来水等生活必需品,与居民生活息息相关。管道施工流程繁琐,技术要求高,一旦发生施工事故必然酿成重大风险。其中管道沉放是管道施工中最核心且危险的工序,当沉管施工受到一定的设备和环境制约时,需要为管道配备数量繁多的气囊、钢浮筒、驳船、履带吊等辅助其沉放,使沉放施工面临着多浮体耦合问题。基于此,本研究基于全耦合分析与用非线性时域动力分析方法,结合莫里森水动力理论、水动力多
目前,工程勘察设计行业面临的形式严峻,国家对行业的发展做出了相应的调整。在新时代的背景下,国家也对建筑设计企业提出了相应的要求:推进企业的自主创新和新技术的应用,加快科技成果的转化;企业需完善相应的校审制度,加强质量监管,确保设计成果质量,促进信息化在企业业务、企业技术、企业产品等方面的结合等等。从建筑企业发展的背景出发,对其现状进行分析,在信息化的大背景下,信息技术对企业业务流程及其工作效率产生
膨胀土广泛分布于我国各地区,随着交通建设的迅速发展,高速公路设计与施工中的膨胀土问题越来越普遍。由于膨胀土具有湿胀干缩的变形特性,在干湿循环作用下容易引起路基的不均匀变形,造成多种路基病害,严重影响高速公路的通行能力和行车安全。因此,本文依托“新柳南高速公路膨胀土路基综合处治技术应用研究”课题项目,采用模型试验、现场监测、理论计算及数值模拟等研究手段,深刻剖析了膨胀土路基的变形开裂机理,系统研究了
在建筑物中,剪力墙同时承担竖向、水平向荷载,受力情况复杂。在高层、超高层建筑中,传统钢筋混凝土剪力墙因严苛的荷载条件,设计变得十分复杂。钢板混凝土剪力墙是目前超高层建筑抗侧构件的一大发展方向,并且已经得到了推广。波纹钢板已应用于钢板混凝土剪力墙的研究中且展示出了良好的工程应用潜能。另外,现行设计规范中,异形截面剪力墙的设计方法还比较缺乏,难以对实际工程提供参考。针对这一状况,本文试将波纹钢板作为外
作为综合型校园公共建筑的大学生活动中心,其内部包含着多种功能空间。在不同功能空间中,使用者有着不一样的活动状态和热舒适需求。目前在炎热的夏季,大学生活动中心通常采用统一的空调参数调控所有功能空间内的热环境,在此情况下不仅会使部分空间使用者处于不舒适状态,而且会使空调制冷耗能巨大,这种现象在具有漫长夏季的湿热地区尤为明显。若基于使用者的活动水平将有相似热环境需求的空间进行分类,基于分类进行分区热舒适