两性离子材料因其独特的分子结构,可以通过静电作用和氢键作用与水分子结合形成牢固致密的水化层,表现出优异的亲水性和抗污性能,是理想的水下超疏油材料。虽然关于两性离子基水下超疏油材料的实验研究已有一定报道,但是其润湿机理的研究依然不足。因此,从分子水平探究两性离子材料的水下疏油机理是十分有必要的。研究两性离子材料的分子结构与其水化和水下疏油性能之间的构效关系,可为新一代防污、油水分离和水下自洁产品的开发提供设计依据和理论指导。本论文采用分子动力学方法（molecular dynamics,MD）研究了间碳链（两性离子单体中正负电基团之间的碳链）的长度（carbon spacer lengths,CSL）、间碳链的羟基化改性、正电基团种类、负电基团种类和正负电基团的连接方式对两性离子自组装单分子层膜（self-assembled monolayers,SAMs）水化和水下疏油性能的影响,以及接枝密度对聚磺酸甜菜碱（poly（sulfobetaine methacrylate）,PSBMA）刷的抗油污和自清洁性能的影响,揭示了两性离子化合物的分子结构对其SAMs水化和水下疏油性能的影响机制,以及PSBMA刷的抗油污和自清洁机理。论文的主要内容和发现如下:1、采用MD模拟方法,研究了磺酸甜菜碱（sulfobetaine,SB）单体的间碳链长度对其自组装单分子层膜（SB-SAMs）水化能力和水下疏油性能的影响。模拟结果表明,SB-SAMs的水化能力与CSL呈正相关,但当CSL增长到4后,水化能力几乎保持不变。在纯水中,SB-SAMs的疏油性随CSL的增加先增大后减小,当CSL=3时,水下疏油性能最佳,水下油滴接触角达到150.3°。在Na Cl溶液中,离子会削弱正负电基团间的自缔合作用,SB-SAMs表现出比在纯水环境下更强的水下疏油性能。2、采用MD模拟方法,探究了间碳链羟基化改性对磺酸甜菜碱SAMs亲水性和水下疏油性能的影响。模拟结果表明,羟基的加入虽然会在一定程度上削弱带电基团与水分子的结合能力,但是可以增强SAMs头基对水分子的束缚能力。通过改变羟基的位置可以调控SAMs的水下疏油性能。当羟基位于间碳链中间时,可以与磺酸基团和季胺基团周围的水分子形成水桥,阻止间碳链与油分子相互作用,进而表现出更强的水下疏油性能,水下油滴接触角和油滴粘附力分别为161.8°和0.79 nN。但当羟基邻近带电基团时,因带电基团的自缔合增强或分子内氢键的形成,SAMs的水下疏油性能变化不明显,甚至降低。3、采用MD模拟方法,研究了两性离子化合物的负电基团种类、正电基团种类和正负电基团连接方式对SAMs水化能力和水下疏油性能的影响。模拟结果表明,随着负电基团中氧原子数的增加,负电基团的水分子配位数先增加后减小,磺酸基团具有最大的水分子配位数,但对正电基团的水合结构影响较小。水下油滴润湿模拟研究结果表明,负电基团为磺酸基团时,SAMs的水下疏油性能最佳。正电基团的尺寸越大,正电基团和负电基团周围的水分子配位数越多,SAMs表面对水分子的束缚能力也越强。当正电基团为叔胺和季胺时,SAMs皆表现出优异的水下疏油性能,其水下油滴接触角均大于150°。正电基团与负电基团以线型连接时,SAMs表面构象十分紧密,具有很高的规整度。与Y型相比,具有更强的亲水性和水下疏油性能。4、结合MD模拟方法和拉伸分子动力学（steered molecular dynamics,SMD）模拟方法,研究了接枝密度对PSBMA刷水化、抗油污和自清洁能力及构象的影响。模拟结果表明,随着接枝密度增加,PSBMA刷由松散的蜷缩状态逐渐转变为紧密的伸直状态。水化分析表明,虽然接枝密度的增加会在一定程度上增强季胺基团与磺酸基团间的自缔合程度,导致其水化程度略有下降。但是,PSBMA刷界面区域内水分子的停留时间却显著增强,表明PSBMA刷表面对水分子的束缚能力更强,能够形成更加稳定的水化层。在抗油污过程中,PSBMA刷对油滴的排斥力主要源于表面的强亲水性和链间的空间位阻效应,且排斥力随着接枝密度的增大而增强。接枝密度对PSBMA刷的自清洁能力有着显著影响,接枝密度过低时,自清洁性能降低,油污无法完全从PSBMA刷表面脱离。高接枝密度下,PSBMA刷因其强亲水性能在短时间内完成自清洁过程,将油滴完全排离其表面。