【摘 要】
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聚合物分离膜以其低能耗、易生产等优点,广泛用于污水处理、海水淡化和生活净水等。商用聚合物分离膜主要通过相转化法制备生产,制膜过程中复杂的聚合物特性、溶剂和添加剂配方以及制备工艺参数都会显著地影响膜的结构和综合性能。尽管已有巨大的应用市场,聚合物水处理膜的分离机理以及先进分离膜的制备策略仍不清晰。因此,探索组成和工艺参数对分离膜结构和性能的定量影响规律,明晰相转化法成膜机理中聚合物和溶剂的相互作用贡
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聚合物分离膜以其低能耗、易生产等优点,广泛用于污水处理、海水淡化和生活净水等。商用聚合物分离膜主要通过相转化法制备生产,制膜过程中复杂的聚合物特性、溶剂和添加剂配方以及制备工艺参数都会显著地影响膜的结构和综合性能。尽管已有巨大的应用市场,聚合物水处理膜的分离机理以及先进分离膜的制备策略仍不清晰。因此,探索组成和工艺参数对分离膜结构和性能的定量影响规律,明晰相转化法成膜机理中聚合物和溶剂的相互作用贡献,是从高分子科学角度研究先进水处理膜的核心内容。得益于近二十年来围绕聚合物水处理膜材料的大量文献数据积累,我们聚焦相转化法制备聚合物分离膜开展了大数据研究,围绕组成-工艺-结构-性能定量关系及相转化工艺中组分相互作用,通过稳健的预测模型构建和强相关因素挖掘,为先进聚合物分离膜的设计和制备提供指导。通过对相转化法制备聚合物分离膜的数据挖掘,建立了具有完备性和代表性的数据集,基于经典统计力学和贝叶斯统计学对数据分布和关联分布进行了深入分析和可视化呈现,进而针对分离膜的核心性能展开了机器学习研究并且搭建了虚拟实验平台;在面向实际制备中对分离膜微结构的调控方面,基于组成和工艺中的关键控制量,对典型的聚集和自组装微结构形貌进行了精准分类;更深入地研究了相转化法制膜工艺中的聚合物-溶剂/非溶剂相互作用,构建了稳健的回归和分类模型,并评估了一些经验公式和模型的适用性。本论文从相转化原理中的相互作用,聚集结构到宏观膜分离性能开展了系统研究,开发出了辅助实际应用的软件工具,可为先进聚合物水处理膜的研究和开发提供切实帮助。主要结果如下:1、围绕广泛研究和应用的聚砜（PSF）、聚偏氟乙烯（PVDF）和聚醚砜（PES）三类聚合物分离膜,通过数据挖掘构建了一个涵盖微滤、超滤和纳滤水处理膜,包含1895个向量的数据集;利用随机森林（RF）算法构建了渗透率（Lp）、选择性（1/S0）及其权衡系数（Tr）的回归预测模型,模型的决定系数（R2）在0.79到0.84区间;进一步利用Robeson上限参考曲线定义出帕累托集（20:80）和平衡集（50:50）,RF算法提供了可靠分类预测,ROC曲线下面积（AUC）达到0.94-0.97,同时发现新定义的权衡系数Tr可以用于膜性能等级的精准分类;最后这些预测模型集成开发出软件polySML-WFM并已开源发布,为先进聚合物分离膜的设计和制备提供切实指导。2、为指导聚合物分离膜溶剂诱导相转化微观结构调控,针对“指状孔”和“海绵状孔”实施了二元分类模型预测;基于733条具有明显结构特征的PSF、PVDF和PES分离膜,预测模型的AUC达到0.93;强关联因素分析发现对于膜形貌影响重要的因素有聚合物和溶剂相互作用、溶剂的溶度参数、添加剂和聚合物的含量等;进一步对分离膜的孔隙率、接触角、表面粗糙度和膜厚四个重要结构特征实现了可靠预测,有效地弥补了文献报道中结构表征的大量缺失;然而当这些结构参量用于核心性能Lp、1/S0和Tr的预测时发现,实验表征的结构参数可显著提升膜性能的预测准确率,而预测结构参数由于误差累积效应,性能的预测准确度仅有细微提升。3、通过数据挖掘构建了涵盖81种聚合物和1221种溶剂相互作用的数据集,相互作用参数包括Flory-Huggins相互作用（χ）、Hildebrand溶解度（Δδ）和Hansen溶解度（RED）;对这些相互作用参数利用LightGBM算法构建了回归预测模型,R2可达到0.86-0.94,进一步针对良/不良溶剂的二元分类预测模型的AUC可达0.95;剖析模型的强关联因素发现溶剂分子的LogP、摩尔体积和偶极子等性质对相互作用存在非线性、非单调贡献;溶剂分子与高分子单体的Tanimoto相似性证实了“相似相溶”规则只适用于部分体系;修正了 FH-HSP模型中的具有高分子化学结构依赖性的特征参数;最后开发了针对相互作用的预测和查阅软件polySML-PSI,为理解和利用聚合物-溶剂相互作用提供定量参考和工具。
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