OMS-2/SnO2纳米复合物的制备及VOCs催化净化性能的研究

来源 :武汉理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:IT_Yong
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随着社会的高速发展,各种工厂日复一日的运转,导致工业废弃物的随意排放,特别是其中的挥发性有机污染物(VOCs),已经对人们的身体健康和生存环境造成了极大的困扰。现如今,工业治理挥发性有机污染物的方法是吸附法和催化法,其中催化燃烧法常使用负载型贵金属催化剂,但其资源匮乏、价格昂贵,而且治理时也一直伴随着高能耗的问题。所以,为了降低成本和能耗,提高催化效率,本论文制备出了MnO2(OMS-2)和SnO2纳米复合催化剂以及MnCO3纳米催化剂,并探讨了它们催化降解致癌的典型挥发性有机污染物苯的活性,主要结果和创新点如下:1、通过KMnO4和SnSO4发生氧化还原反应的水热法制备了不同Mn/Sn摩尔比和不同温度下的OMS-2/SnO2纳米复合催化剂。首先通过XRD、TEM等对这些复合催化剂进行表征,结果表明,这些复合催化剂中的氧化锰为OMS-2且SnO2纳米颗粒围绕在OMS-2纳米棒壁上。然后测试了OMS-2/SnO2催化剂的催化活性,发现这些OMS-2/SnO2纳米复合催化剂在全太阳光谱照射下对于催化氧化苯有很高的催化活性及优良的稳定性,其中样品在90℃时反应且Mn/Sn摩尔比为1:1的OMS-2/SnO2纳米复合催化剂的催化活性最好,其CO2的初始生成速率较纯SnO2提高了将近38倍。接着在可见-红外光照射下测试了该纳米复合催化剂并发现其仍然具有很高的催化活性。这也让我们发现了一种机理:光驱动的热催化机理,这也刚好解释了该纳米复合催化剂为什么在模拟太阳光照射下具有高效的催化活性。研究还发现,在该纳米复合催化剂中,OMS-2的光致热催化与SnO2的光催化之间存在着协同作用,该协同作用使得其光致热催化活性显著提高了。最后在UV-Vis-IR照射和黑暗中通过CO-TPR解释了光热协同作用的本质。2、通过尿素和乙酸锰发生氧化还原反应在不同温度和煅烧条件下制备了MnCO3和Mn3O4催化剂。首先通过XRD、SEM的测试,发现MnCO3是纳米颗粒,而Mn3O4是一种带有棱状结构的晶体。接着研究发现,单独的Mn3O4催化活性是非常低的,而MnCO3的催化活性很高,特别是120℃时反应48 h且煅烧2 h后的MnCO3催化剂。这种MnCO3催化剂对苯的热催化降解具有非常高效的活性,与其他温度(90℃、150℃、180℃)反应得到的催化剂相比,当苯的转化率达到90%时,它的反应温度分别降低了81℃、42℃和80℃。然后在全太阳光谱照射下发现120℃样品催化剂对于催化氧化苯有很高的催化活性,其照射5分钟时生成的CO2浓度就达到了30223.041 mg m-3。最后通过CO程序升温还原测试,结果表明单独的MnCO3催化剂(120℃、150℃、180℃)的晶格氧活性高于MnCO3和Mn3O4催化剂(90℃)。综合上述研究得出结论,MnCO3催化剂其高效的催化活性主要来源于光驱动的热催化活性。
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