【摘 要】
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氢能由于零污染、减少温室效应、热值高、便于存储和运输等特点,被认为是可持续绿色能源。在众多的制氢技术里,电催化分解水制氢具有环境友好、纯度高、无碳排放等优点而成为最有前途策略之一。但电解水制氢的阳极析氧反应（OER）动力学迟缓是制约其应用的瓶颈问题。迄今为止,因为贵金属氧化物（Ir O2和Ru O2）具有较低过电位的特性,成为最先进的OER催化剂。然而,因为Ir O2和Ru O2的成本高和稀缺性,
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氢能由于零污染、减少温室效应、热值高、便于存储和运输等特点,被认为是可持续绿色能源。在众多的制氢技术里,电催化分解水制氢具有环境友好、纯度高、无碳排放等优点而成为最有前途策略之一。但电解水制氢的阳极析氧反应（OER）动力学迟缓是制约其应用的瓶颈问题。迄今为止,因为贵金属氧化物（Ir O2和Ru O2）具有较低过电位的特性,成为最先进的OER催化剂。然而,因为Ir O2和Ru O2的成本高和稀缺性,导致其在工业中不能大规模使用。本文以电沉积和水热的方法合成的层状双金属氢氧化物（LDH）材料为前驱体,采用低温磷化煅烧手段,合成过渡金属磷化物电催化剂（Cu-Co-P和Co Fe P/Co Fe2O4）,系统研究其成分、结构和OER性能。主要研究内容如下:（1）用电沉积的方法获得纳米片Co Cu-LDHs/NF前驱体,然后在氩气环境下低温退火,成功合成出纳米片Co-Cu-P/NF催化剂。Co-Cu-P/NF的开放网络结构使其具有较大的表面积和较短的扩散路径,这不但可以暴露大量的活性位点,而且还便于快速的质量传输和气体释放。在碱性溶液中,Co-Cu-P/NF表现出良好的电催化活性,仅需240 m V的过电位就达到10 m A cm-2的电流密度,且在长期稳定性测试中的活性仅有3%左右的损失,优于最近报道的大多数TMPs催化剂。（2）通过水热和双坩埚选择性磷化的方法,在泡沫镍上面成功合成纳米花状的非均相磷化钴铁/氧化钴铁（Co Fe P/Co Fe2O4）异质结。由于其具有独特的三维纳米花状结构和分层的空隙,合成的Co Fe P/Co Fe2O4展示出良好的OER电催化性能。Co Fe P和Co Fe2O4的协同作用在这四个方面起到作用:加速电子/离子的迁移过程;增强电化学活性面积;暴露大量的活性位点;加快OER过程中形成气体的释放。在1 M KOH中,Co Fe P/Co Fe2O4的过电位仅需280 m V就达到50 m A cm-2的较高电流密度,优于最近报道的大部分过渡金属磷化物/氧化物催化剂。
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