【摘 要】
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二氧化碳是造成温室效应的主要原因,全球二氧化碳排放量持续增加,因此对二氧化碳捕集和封存具有重要意义。SSZ-13分子筛是具有CHA拓扑结构的高度稳定的小孔沸石,孔径大小为0.
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二氧化碳是造成温室效应的主要原因,全球二氧化碳排放量持续增加,因此对二氧化碳捕集和封存具有重要意义。SSZ-13分子筛是具有CHA拓扑结构的高度稳定的小孔沸石,孔径大小为0.38×0.38 nm,其较高的比表面积与规则的孔道结构对二氧化碳有优异的吸附能力。传统合成SSZ-13的方法需要采用价格昂贵的N,N,N-三甲基金刚烷铵阳离子(TMADa+)作模板剂,且原料配比不易控制,水热合成时间长。因此,本文以玻璃纤维为硅源,在不添加有机模板剂的情况下合成SSZ-13分子筛,并对合成的分子筛进行吸附二氧化碳研究,主要内容如下:(1)以玻璃纤维为固体硅源,在不添加有机结构导向剂的基础上,采用传统水热合成法,在含氟体系下,制备得到了SSZ-13分子筛。水热反应过程中硅、铝物种与Na OH的反应是通过液相传递的,SSZ-13晶体生长特征与液相过饱和体系中晶体生长特征一致。通过对SSZ-13分子筛进行粉末X射线衍射(XRD)、冷场扫描电子显微镜(SEM)与傅里叶红外光谱(FT-IR)表征得到了SSZ-13分子筛合成的最佳条件为投料摩尔比3.0 Na2O 1.0 Al2O3/3.5 Si O2/250 H2O/1.0NH4F,水热晶化温度120℃,水热时间为24 h。SEM显示产物为由纳米尺寸粒子组装而成的10μm左右球形颗粒。(2)为减少氟离子对环境的污染,尝试在不使用有机结构导向剂,也不含氟离子的体系下,水热合成SSZ-13分子筛。通过对SSZ-13分子筛的XRD、SEM、FT-IR分析可得,水热合成SSZ-13分子筛的最优条件为:投料摩尔比为2.5Na2O/1.0 Al2O3/3.5 Si O2/250 H2O,晶化温度为120℃,水热反应时间为24 h。与添加氟离子体系下合成SZZ-13分子筛相比,合成体系的碱度更低。合成的SSZ-13分子筛的是由纳米颗粒堆积而成的球状粒子,粒径在5~15μm左右。ICP与29Si、27Al核磁共振谱测得产物硅铝比(Si O2/Al2O3)约为2.9,产物中硅铝物种结晶良好,无骨架外铝生成。由于制得的SSZ-13分子筛具有较低的硅铝比,钠型分子筛孔道中具有一定的碱性环境,有利于酸性气体二氧化碳的吸附。通过对263K~308 K一系列温度条件下的二氧化碳吸附等温线进行测定,该产物对二氧化碳有着良好的吸附性能。在接近室温条件下298 K时,CO2吸附量最高为1.92mmol/g。
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