F-Ce纳米片混合基质膜制备与CO2分离性能研究

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CO2过量排放导致温室效应,对人类生产生活及生态环境造成危害,寻求高效的碳捕集技术成为研究热点之一。膜法气体分离技术因其低能耗、操作简便等特点受到广泛关注。本研究以新型多孔二维纳米材料氟化铈纳米片(F-Ce纳米片)为关键材料,制备F-Ce纳米片混合基质膜。将离子液体1-乙基-3-甲基咪唑硫氰酸盐成功负载于F-Ce纳米片制备功能化氟化铈纳米片(f-F-Ce纳米片)及f-F-Ce纳米片填充的混合基质膜。通过对膜界面、主体、通道的调控及气体传递机制强化,实现膜渗透性及选择性协同提升。研究结果如下:层间传递:首次采用新型多孔二维纳米材料F-Ce纳米片作为填充剂,将其引入嵌段聚醚酰胺(Pebax?1657)中制备混合基质膜,F-Ce纳米片本身具有多孔结构,提高气体膜内传递速度,0.344 nm层间距尺寸可对CO2气体进行精确筛分,达到渗透性和选择性同步提高的效果。F-Ce纳米片与高分子基质具有良好的界面相容性,使Pebax/F-Ce混合基质膜机械强度显著提升,Pebax/F-Ce-16%膜杨氏模量提升至Pebax纯膜的2.6倍,断裂强度提升至Pebax纯膜的1.5倍。F-Ce纳米片独特的结构及优良的性能在混合基质膜中构建CO2快速传递通道,Pebax/F-Ce混合基质膜在干态及湿态下的气体分离性能均显著提升。湿态下,Pebax/F-Ce-8%膜CO2渗透系数可达1508 Barrer,CO2/CH4分离系数为37,超越2008年Robeson上限。溶解-扩散强化:理想通道既需要适宜的分离尺寸以实现CO2的筛分又需具备良好的CO2亲和性,促进溶解-扩散机制协同强化。本文通过将离子液体1-乙基-3-甲基咪唑硫氰酸盐成功负载于F-Ce纳米片,合成碱性基团功能化F-Ce纳米片(f-F-Ce纳米片)。碱性基团的引入可在膜内提供促进CO2传递亲和位点,进而强化溶解特性。较Pebax/F-Ce混合基质膜气体渗透性显著提升。湿态下,Pebax/f-F-Ce-8%膜CO2渗透系数可达1823 Barrer,CO2/CH4分离系数为35,超越2008年Robeson上限。
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