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三元催化剂(TWC)能够同时有效地清除汽油车废气中的NOx、CO和CHx等有害气体。CeO2具有很高的储氧/释氧能力和氧化-还原性能，这使得其成为三元催化剂中的重要添加剂。掺杂是改善金属氧化物催化剂活性的重要手段，从原子、电子水平了解掺杂对CeO2氧空位形成的影响，有助于我们理性设计具有高储氧/释氧能力的CeO2基材料，进一步改善三元催化剂的性能。
本文用基于密度泛函理论的第一性原理方法和超晶胞模型，系统地研究了Ir掺杂对二氧化铈CeO2(111)表面氧化还原特性的影响。结果发现尽管Ir掺杂像其它贵金属(Pd、Pt、Rh)掺杂一样在费米能级和Ce4f带之间诱导新态的出现，但是这些新态并不能容纳空位形成时释放的电子。进一步对还原体系电子结构和几何结构的分析表明，对Ir掺杂体系而言结构驰豫是降低氧空位形成能的主要原因，即掺杂引起空位形成能降低的机制与其它贵金属掺杂不同。
最近，人们对温室效应和能源危机极度关注。贫燃汽油机和柴油机的燃料燃烧效率高，排放的CO2量少，因此逐渐受到人们的青睐。但是在净氧化环境中三元催化剂不能有效地清除废气中的NOx。于是人们设计了几种催化方法以清除这些氮氧化物。其中最有前途的是NOx储存-还原(NSR)法。
了解NOx储存一还原的机制是进一步优化NSR催化剂的关键。Pt/BaO界面在NOx储存-还原过程中起着重要的作用。我们应用密度泛函理论方法详细地研究了Pt6/BaO界面的性质。结果发现，通过强的Pt-O键，Pt/BaO之间形成了很稳定的界面，这与实验结论符合。对NO在Pt/BaO界面的研究发现，NO在界而主要通过N-Pt键或ONO-Pt键吸附，与BaO表面的O原子和Ba原子之间的相互作用可忽略不计。因为实验发现NOx最终以硝酸盐形式储存在Ba的化合物上，所以可以推测在实际反应条件下，NO将从Pt溢流到Ba的化合物上。