聚吡咯固定化介体制备及其调控生物反硝化特性研究

来源 :河北科技大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:yuzhic
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针对目前日益严重的水体氮污染问题,脱氮技术的研究备受关注。相关研究表明,某些含有醌类结构的特殊物质能够加速硝酸盐氮的微生物降解,而水溶性醌类化合物的投加又易引起二次污染的问题。本论文研究目的是开发一种固定氧化还原介体的方法,用于催化强化微生物反硝化,并通过研究结构相似的醌类化合物(AQ)的加速过程,探讨其加速机理。实验选用蒽醌-2-磺酸钠(AQS)、蒽醌-2,7-磺酸钠(2,7-AQDS)、蒽醌-2,6-磺酸钠(2,6-AQDS)、蒽醌-1-磺酸钠((α-AQS)、蒽醌-1,5-磺酸钠(1,5-AQDS)五种水溶性蒽醌类化合物为实验所用氧化还原介体,以AQS为掺杂剂,以活性碳毡(ACF)为电极,通过电化学循环伏安法,在其表面形成聚吡咯膜(PPY),完成AQS的掺杂,并对聚合条件进行优化和特性表征;而后进一步研究了影响AQS催化强化反硝化的因素以及反应过程中体系的pH、亚硝酸盐氮的积累和体系氧化还原电位的变化,最后结合五种醌类化合物的循环伏安图对其加速反硝化的过程进行分析,并推测其加速机理。研究结果如下:实验确定的最适宜的聚合条件为:聚合电位为0.95~1.15V,聚合时间为3h,聚合溶液的pH 3。在此聚合条件下制备的掺杂AQS/PPY/ACF可相对于空白组分使反硝化速率提高约38%。采用电镜扫描、红外光谱分析、元素分析和紫分光光度法四种方法对其表征结果如下:AQS在保持醌基结构的条件下已成功掺杂,掺杂度为4.60:1,每片聚吡咯ACF上掺杂的醌类化合物的量为0.0428mmol。投加实验制备AQS/PPY/ACF介体后,适宜反应条件为:AQS的投加量为0.1712mmol,碳源为丁二酸钠,碳氮比为6:1,反应温度为35℃。在降解过程中,投加AQS提高了体系pH值;同时能够加速微生物降解亚硝酸盐氮,减少亚硝酸盐氮的积累;降低氧化还原电位,降低反应势能。而后进行的六次重复实验,表明制备物催化性能稳定,均可提高降解速率约35%。五种醌类化合物均可加速反硝化,加速效果依次为:AQS>2,7-AQDS>2,6-AQDS>α-AQS>1,5-AQDS。而五种醌类化合物所投加的体系中氧化还原电位值均低于两组空白,且顺序恰与加速反硝化强度顺序相反。最后通过循环伏安分析,从△AE值、Eo’值、|ip,a/ip,c|三个方面进行讨论,得出醌类化合物催化强化微生物反硝化的机理猜想:醌类化合的还原电位低于硝酸盐氮,才有可能加速反硝化;醌类化合物对反硝化的催化效果由E0’和|ip,a/ip,c|共同决定。综上所述,吡咯电聚合-掺杂技术是一种良好的固定醌类化合物的方法,在提高了反硝化速率的同时,解决了投加水溶性醌类化合物二次污染的问题,为反硝化的进一步研究提供了新的思路,而且本研究得到的AQ/PPY/ACF有良好的催化性和稳定性,具有一定的实际应用前景。
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