碳纳米管混杂功能化及其PU复合材料制备

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碳纳米管(CNT)具有独特的结构和优异的理化性能,是制备聚合物基复合材料最理想的增强体之一,然而其极易团聚、与聚合物基体间界面结合力差的缺点,极大地限制了其在复合材料中的应用。为改善碳纳米管的分散性能,提高碳纳米管与基体间的界面结合力,最终制备出性能优异的复合材料,我们以多壁碳纳米管为研究对象,首先研究了不同温度下混酸氧化和4,4’-二氨基-3,3’-二氯二苯基甲烷(MOCA)改性对碳纳米管结构和性能的影响;在羧化碳纳米管的基础上进一步酯化生成溴引发剂,引发甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)的原子转移自由基聚合(ATRP)反应,制备了聚甲基丙烯酸缩水甘油酯(PGMA)包裹的碳纳米管;再以混杂功能化的方法作为指导,分别制备了聚苯乙炔(PPA)包覆的不同温度下羧化碳纳米管;最后研究了PU复合材料的力学和热学性能与碳纳米管种类、配比的关系。主要结果如下:(1) 50℃和回流温度下混酸氧化碳纳米管1.5h,均可在其表面接枝上羧基和羟基等活性基团,且温度越高接枝基团数量越多,纯化效果也越好。拉曼光谱对原始多壁碳纳米管(MWNT)、50℃羧化碳纳米管(MWNT-COOH(Ⅰ))和回流温度羧化碳纳米管(MWNT-COOH(Ⅱ))的分析表明,氧化处理会在碳纳米管表面引入缺陷,导致结构有序度下降。利用DCC脱水缩合的作用原理,一步法制备MOCA接枝碳纳米管。(2)通过ATRP反应,成功地将GMA单体原位接枝到碳纳米管表面,得到PGMA包裹的碳纳米管,通过透射电子显微镜(TEM)可以明显观察到碳纳米管表面包裹的PGMA层。(3)将羧化碳纳米管和PPA加入四氢呋喃溶剂中,经超声分散5h,得到PPA包覆的混杂功能化碳纳米管,其分散性能要优于未包覆前羧化碳纳米管。(4) PU复合材料的热学性能与加入的碳纳米管种类有很大关系,当加入的是MWNT或MWNT/PPA时,复合材料的热学性能有所下降;当加入的是羧化碳纳米管、MOCA接枝碳纳米管及PPA包裹羧化碳纳米管时,复合材料的初始分解温度会有所上升,复合材料的热稳定性有一定提高。(5)碳纳米管的种类和用量对PU复合材料的拉伸强度有较大影响。当以MWNT和MWNT/PPA做为增强体时,复合材料力学性能下降;当以MWNT-COOH(Ⅰ)和MWNT-COOH(Ⅰ)/PPA做为增强体时,复合材料的拉伸强度有所提高;随着碳纳米管含量的增加,拉伸强度先升后降,在0.2%时达到最佳;当以MWNT-COOH(Ⅱ)、MOCA接枝碳纳米管和MWNT-COOH(Ⅱ)/PPA做为增强体时,复合材料的拉伸强度进一步提高,均在碳纳米管含量为0.3%时达到最佳,其中MWNT-COOH(Ⅱ)/PPA/PU复合材料拉伸强度提高最大。
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