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碳化硅纳米材料不仅具有一般纳米材料良好的物理和化学性质,而且还具有宽带隙、高硬度、高热导率等其它优良特性,使其在半导体器件、紫外-可见光发射器和光显示器件等领域有着良好的应用前景。但和其它纳米颗粒一样,碳化硅纳米颗粒在被做成薄膜时很容易发生团聚,因而发光效率很低或者不发光,这极大制约了它的应用前景。本论文着重研究碳化硅纳米颗粒的荧光增强效应,以求拓展碳化硅纳米颗粒在光学和生命科学等领域的应用。
金属增强荧光在生物、医药等很多领域有着广泛的应用,但其荧光增强机制却一直存在争议。我们研究了银纳米颗粒对碳化硅纳米晶体的荧光增强效应。应用聚电解质PAH/PSS双层膜结构来作为碳化硅纳米晶体与银纳米颗粒之间的隔离层。随着聚电解质层数的增加,样品的发光强度呈现出先增强后减弱的趋势,表明金属增强荧光效应依赖于金属纳米颗粒与荧光物质之间的距离。荧光增强最大可达17倍。我们的分析表明,激发态碳化硅纳米晶体与银纳米颗粒表面等离激元之间发生强烈耦合,使得表面等离激元被强烈激发从而辐射出更多光子,这是导致荧光增强的主要原因。
我们制备了SiC/PAH-PSS纳米固体薄膜并研究了其发光光谱,发现得到的复合纳米薄膜发光强度很大,远大于那些团聚了的SiC纳米固体薄膜的发光强度。同时,其发光波长可在一个较宽的蓝紫光光谱区域调节。SiC/PAH-PSS复合纳米薄膜表现出明显的量子限制效应,随着激发光波长的增加,发光峰位逐渐红移。
我们进一步研究了不同聚电解质浓度下制得的SiC/PAH-PSS复合纳米薄膜的发光性质。通过比较三种不同聚电解质浓度下制得的复合薄膜的光致发光光谱,我们发现薄膜中存在荧光二次吸收现象。这来源于具有不同尺寸和不同禁带宽度的嵌入的SiC量子点之间的能量再吸收。此外,我们发现当在复合纳米薄膜表面沉积一层银纳米颗粒时,除具有荧光增强现象之外,还能有效地减少光再吸收现象。这些结果表明,在研究半导体量子点/聚合物复合薄膜的荧光现象时,需要考虑光再吸收的影响,因为它能够极大地改变样品的荧光光谱特性。