双金属硫化物核壳微球的制备及在锂硫电池中的性能研究

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锂硫电池具有较高的理论能量密度(2567 Wh/kg)和理论比容量(1675 mAh/g),并且单质硫的含量丰富、价格低廉,锂硫电池被认为是最有发展前途的下一代储能设备之一。因此,锂硫电池有望在将来满足人们对电动汽车和大规模电网的需求。在过去几十年里,锂硫电池受到了许多科研者的广泛研究。然而聚硫化物的穿梭效应和硫正极较慢的反应动力学阻碍了锂硫电池的商业化应用。针对上述问题,本论文通过设计制备新型硫正极复合材料,以期减少穿梭效应的同时提高硫正极转化反应动力学,具体内容如下:首先设计调控制备了具有核壳结构的钴基双金属硫化物,并将其作为硫载体应用于锂硫电池,本文实验利用简单的离子交换反应制备了NiCo2S4与COxVySz两种双金属硫化物,并通过SEM、TEM、XPS和XRD等进行物理表征,将其与硫单质利用熔融扩散法制得复合材料,通过TGA和TEM表征了物理特性,再用恒流充放电、CV和EIS进行了电化学性能测试。(1)NiCo2S4核壳微球作为新型硫正极载体材料,不仅为载硫提供了丰富的空间,还能够有效限制在循环过程中硫产生的体积膨胀。吸附实验表明,与Super P相比,NiCo2S4对聚硫化物具有更强的吸附能力。此外,利用循环伏安测试对硫正极的电化学动力学进行了分析,结果表明,NiCo2S4作为一种电化学催化剂,明显促进了聚硫化物的转化反应。制备不同载硫量的正极复合材料(S/NiCo2S4-n,n为60、70和80),采用常规方法将其制备极片并组装电池,继而对其进行充放电性能测试,在0.5 C倍率下,S/NiCo2S4-60、S/NiCo2S4-70和S/NiCo2S4-80复合材料循环500周后的比容量分别为446.2、378.8和237.4 mAh/g,它们平均每周的衰减率依次为0.063%、0.074%和1.04%。(2)CoxVySz核壳微球作为新型硫正极载体材料,吸附实验表明,与CoV-前驱体相比,CoxVySz对聚硫化物具有更强的吸附能力;此外,通过EIS测试,S/CoxVySz表现出更低的电荷传递电阻。结果表明,通过硫化反应增强了材料的电导率和对聚硫化物的吸附能力。在0.5 C倍率下,S/CoxVySz复合材料循环500周后,平均每周的衰减率为0.063%。本论文研究对于开发具有核壳结构的双金属硫化物作为硫正极载体材料具有重要的借鉴意义。
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