新型光催化材料的制备与催化性能研究

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半导体光催化技术主要用于抗菌、净水、大气净化、防臭以及防污等过程,是目前最经济最简单的污染治理技术。TiO2半导体具有无毒、催化活性高、稳定性好等优点,是最常用的光催化剂,以TiO2为基础的光催化技术的研究已经有20多年的历史,但目前还存在一些关键的技术难题,使其广泛的工业应用受到制约。本论文主要从纳米TiO2的负载、对可见光响应的光催化剂的研制以及新型非TiO2体系的光催化剂的探索这三个方面展开工作,以期为光催化技术的实用化和产业化奠定基础。 早期光催化技术研究,大都采用纳米TiO2的悬浮体系降解有机污染物,由于纳米粉体粒径小,回收困难,增加了废水的处理成本,从而影响该技术的实际应用。将TiO2固定在诸如分子筛、活性炭等惰性载体上,是解决催化剂分离、回收问题的有效方法。但这些多孔载体都是人工合成的产品,制造成本高,工序复杂,使光催化技术的实用化受到限制。我们尝试用廉价的天然非金属矿物粉体作载体,采用溶胶浸渍法制备了一系列天然矿物(硅藻土、沸石、凹凸棒土、高岭土)负载型光催化剂,系统研究了载体对催化剂活性的影响。结果表明,载体对反应底物的吸附性太强或太弱都不利于光催化反应,只有当载体对反应底物具有适中的吸附能力时(如硅藻土),制得的催化剂才是最理想的,此时,载体既可以使有机物富集在TiO2粒子的周围,又容易使吸附在载体上的有机物在浓度梯度的作用下向TiO2迁移,促进催化反应的进行。并由此提出了矿物负载光催化剂的催化反应理论模型(吸附—迁移—光降解—脱附模型),为负载型光催化剂的制备过程中载体的选择提供了理论依据。 以上述理论模型为指导,制备TiO2/硅藻土催化剂,通过对焙烧温度、焙烧时间、负载量、溶液的pH值等不同因素对光催化活性的影响的研究,发现当催化剂的负载量为75-wt%,经600℃焙烧2小时,光催化反应起始溶液的pH=6~8,催化剂的投料量为0.4g/l(TiO2)时,TiO2/硅藻土的光催化活性最佳。在该催化剂作用下,紫外光照射3小时后,氯仿的降解率可达67%,反应速率是纯TiO2粉体的4倍。另外,TiO2/硅藻土催化剂经多次重复使用后,仍然保持较高的活
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