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TiO2光催化剂近年以无选择性、深度氧化完全的优点在空气和水体中有机及无机污染物去除的环境修复领域中得到广泛的研究和应用,因此被认为是最有前景及最有效的环境净化技术。然而由于TiO2仅对紫外光有较强响应,可见光不能激发其光催化活性,从而限制了它更为广泛的应用。TiO2的掺杂改性是提高其可见光催化活性的重要手段之一。本文主要研究了掺硫改性TiO2的制备、表征以及对污染物(活性艳红X-3B和[BMIM]Cl)的光催化降解效果。主要包括掺硫改性TiO2的制备、各种表征手段、光催化反应过程中的影响因素(如溶液pH值、盐度等)以及光催化剂在可见光区域的响应。
本论文中以硫脲为硫的源物质,以钛酸四丁酯为TiO2的前驱体,采用溶胶-凝胶法制备了掺硫改性TiO2光催化剂。并采用XRD、FT-IR、UV-Vis和TG-DTA等分析手法对光催化剂进行表征。以活性艳红X-3B和1-丁基-3-甲基咪唑氯盐[BMIM]C1为目标污染物,研究了掺硫改性TiO2催化剂对上述污染物的光催化降解性能。实验结果表明经掺硫改性后的TiO2的催化活性有了很大提高,具体如下:
1.掺硫改性TiO2的XRD结果表明400℃、500℃、600℃煅烧后的TiO2粒子为锐钛矿型,600℃会形成完备的锐钛矿型。到700℃煅烧后,部分锐钛矿逐步转变为金红石,到800℃时全部转变为金红石相,而且随着温度升高,TiO2晶粒的尺寸也在变大；UV-Vis结果表明,掺硫改性TiO2在紫外一可见光区的吸收强度均强于纯TiO2。
2.硫的掺杂量存在一个最佳值,即Ii:S比为1:1。通过光催化实验结果也证明了当Ti:S比为1:1,光催化剂活性最强。掺硫改性TiO2的焙烧温度、溶液pH值、催化剂使用量、溶液初始浓度、溶液盐度等对活性艳红X-3B的光催化降解性能有较大影响。实验结果表明:当焙烧温度为600℃,溶液pH为2.00,催化剂使用量为1g/L时,掺硫改性TiO2的光催化降解性能最佳。对活性艳红X-3B及1-丁基-3-甲基咪唑氯盐均有良好的去除效果。氧化剂H2O2的投放量为2ml/L时,辅助光催化降解效果最佳。
3.经掺硫改性的TiO2在可见光区具备一定的催化活性,在180min内对活性艳红X-3B的去除率可达35.1％,且在紫光区的催化活性也优于纯TiO2。掺硫改性TiO2在可见光区对1-丁基-3-甲基咪唑氯盐也有一定的去除效果,在150min内1-丁基-3-甲基咪唑氯盐降解率为22.2％。