【摘 要】
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丙酮因具有溶解性好、活性高等特点而被广泛应用在日常生活、科学研究及工业生产中。然而,由于丙酮有毒且危害环境,应当监测其浓度以制定预防措施。此外,丙酮是一种生物标志物,能够反映糖尿病、肺癌、充血性心力衰竭等多种疾病。因此,提高丙酮检测的准确性无论对健康防护、污染防治还是临床诊断都有重要意义。氧化物半导体气体传感器是检测丙酮的主要方法,虽然由于低成本、易集成、可便携等优点得到了广泛的研究,仍存在选择性
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丙酮因具有溶解性好、活性高等特点而被广泛应用在日常生活、科学研究及工业生产中。然而,由于丙酮有毒且危害环境,应当监测其浓度以制定预防措施。此外,丙酮是一种生物标志物,能够反映糖尿病、肺癌、充血性心力衰竭等多种疾病。因此,提高丙酮检测的准确性无论对健康防护、污染防治还是临床诊断都有重要意义。氧化物半导体气体传感器是检测丙酮的主要方法,虽然由于低成本、易集成、可便携等优点得到了广泛的研究,仍存在选择性差、重复性差、检测下限高等缺点。丙酮检测最主要的干扰气体是乙醇,但被用于制备商业气体传感器的SnO2半导体材料对同浓度的这两种气体的灵敏度常常不相上下,不能实现丙酮气体的选择性甄别。In2O3作为一种高反应活性的宽禁带半导体,通过开发多孔结构、构筑异质结进行微观结构和界面性能调控,能够有效地改善气体敏感性特性。本论文以In2O3为研究对象,丙酮为目标气体,通过材料形貌及晶体结构的调控,提高对丙酮气体灵敏度的同时降低乙醇气体的影响,实现丙酮气体的选择性甄别。首先采用溶剂热法合成了多孔立方块状In2O3,与商用In2O3粉体相比,立方块状In2O3对丙酮气体的灵敏度与响应/恢复速度均得到了较大的提升,对难以区分的干扰气体乙醇的甄别能力也得到了改善。之后通过制备具有混相结构的片花状In2O3材料,进一步提升了器件的灵敏度与选择性。主要内容如下:1.通过一步溶剂热反应结合高温煅烧制备了多孔立方块状In2O3材料。晶体结构和形貌表征表明材料为50 nm左右的多孔立方块状In2O3,孔径分布集中在24 nm附近。气敏特性的测试结果表明,制备的多孔立方块状In2O3材料的气体敏感性能相对于购买的商用In2O3实心纳米颗粒有明显改善,对丙酮气体的灵敏度提升了2.2倍,且响应时间仅为商用粉体的1/6,恢复时间仅为商用粉体的1/2。同时,器件对丙酮与乙醇气体灵敏度的比值由1.4提升为1.8,说明多孔立方块状In2O3传感器对乙醇的抗干扰能力有所提升。立方块规则的微观结构使材料具有较大的孔隙,促进了气体在敏感体内的快速扩散,从而传感器有较快的响应速度(1 s);多孔结构促进了目标气体与敏感体的充分接触,增大的比表面积使传感器有更高的灵敏度。2.通过溶剂热法结合高温煅烧的手段合成了具有混合晶相的In2O3多孔片花结构。组成花状结构的片状结构单元的厚度仅为7.6 nm,并且同一个纳米片上同时存在立方方铁锰相与斜方刚玉相。器件对50 ppm丙酮的响应值为12.0,而对同浓度乙醇的响应值为2.9。与立方块结构的In2O3材料相比,该材料对丙酮的灵敏度有所提升,对乙醇的抗干扰能力也得到了进一步的提高。异质结构的存在使材料提高了对丙酮气体的催化活性,同时抑制对乙醇干扰气的催化活性,从而实现传感器对丙酮气体的选择性甄别。此外,超薄的片状结构单元引起的小尺寸效应有助于灵敏度的提升。
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