微生物电化学系统强化SANI工艺处理含硫酸盐高氨氮废水的研究

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含硫酸盐高氨氮废水的排放造成水体富营养化,对水生态环境和人体健康造成了严重的危害。异养硫酸盐还原-自养反硝化-硝化一体化(Sulfate reduction,autotrophic denitrification and nitrification integrated,SANI)工艺是一种新型的脱氮工艺,具有脱氮效率高、二次污染少等优势,在处理市政废水的脱氮方面表现出巨大的潜力。但在含硫酸盐高氨氮废水处理方面存在以下难点:硝化过程导致系统酸化、要求更高的脱氮效率、需要高浓度的SO42-。针对上述问题,本文构建了微生物电化学系统强化SANI的新型工艺,并阐明了微生物电化学系统与SANI工艺的耦合机制,优化了耦合体系操作条件。首先构建了单独SANI体系,考察了 SO42-浓度对SANI体系脱氮性能的影响。研究结果表明,低pH值抑制了硝化过程且在进水S/N(SO42--S/NH4+-N)分别为0.47、0.70和0.93的情况下,总脱氮效率分别为~20、25和35%,说明低S/N比对脱氮效果具有显著的抑制作用。针对低pH抑制硝化过程的问题,构建了在SANI工艺中引入耦合电解水产氢和氢自养反硝化生物阴极的微生物电化学SANI系统,利用产氢反应同步调节硝化腔室pH和驱动氢自养反硝化过程,以此强化脱氮效率。结果表明,生物阴极电势在-0.8、-0.9、-1.0V(vs.饱和Ag/AgCl参比电极)条件下,SANI硝化腔室pH分别提升至~6.5、7.0和7.5,硝化效率提升至99%以上,有效解决了低pH值对硝化过程的抑制作用。同时利用氢自养型反硝化提高了脱氮效率,总氮脱除率分别达到了 42.7、50.6和56.9%,相对对比组分别提高了 7.7、15.6及21.9%。此外,该系统的阳极可用于氧化出水中残留的S2-(~30.7下降到~2.6 mg/L),避免了硫化物二次污染。高通量基因测序结果明确 了 Desulfovibrio、Thiobacillus、Bacteroides 及Nitrospira分别为硫酸盐还原、硫自养反硝化、氢自养反硝化和硝化腔室的主要功能菌属。针对低S/N对反硝化过程的抑制作用,本文进一步构建了利用氢自养SO42-还原生物阴极强化SANI体系中S循环(SO42--S2--SO42-)的微生物电化学SANI系统。生物阴极将硫自养反硝化产生的SO42-还原为S2-,循环至反硝化腔室,强化S2-自养反硝化脱氮效率。借助S循环的强化,在阴极电流为-45 mA,S/N=0.7的条件下,总氮脱除效率达到85%,较对比组提高了近60%,总硫回收率由65%提升到近95%,有效解决了低S/N对反硝化过程的抑制问题。通过S循环强化机制的研究,揭示了 S循环强化过程促进单质硫转变为聚硫化物从而减少S沉积提高了 S的利用率。相关研究成果为含硫酸盐高氨氮废水的生物脱氮处理提供了有效的途径,同时对传统SANI工艺应用的进一步拓展提供了理论依据和技术支撑。
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