【摘 要】
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民以食为天,为了让人民吃得放心,近年来国家加大了实施食品安全战略的力度,食品安全形势不断好转,但存在的问题仍然不少。我国耕地土壤和灌溉水中依然存在着重金属污染问题,这些重金属会随着农作物的生长过程积累在农作物中,再经食物链进入人体,对人民健康造成了极大的威胁。陕西作为我国苹果种植和生产苹果加工产品的大省,对苹果汁中重金属的控制不仅能确保苹果加工产业的健康发展,对保证人民身体健康更有重大意义。本文选
【基金项目】
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国家自然科学基金（编号:32172327）； 中央高校基本科研业务费专项资金（编号:2452021161）；
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民以食为天,为了让人民吃得放心,近年来国家加大了实施食品安全战略的力度,食品安全形势不断好转,但存在的问题仍然不少。我国耕地土壤和灌溉水中依然存在着重金属污染问题,这些重金属会随着农作物的生长过程积累在农作物中,再经食物链进入人体,对人民健康造成了极大的威胁。陕西作为我国苹果种植和生产苹果加工产品的大省,对苹果汁中重金属的控制不仅能确保苹果加工产业的健康发展,对保证人民身体健康更有重大意义。本文选择具有优异水稳定性和酸稳定性的锆基金属有机框架（Zr-MOFs）材料作为去除苹果汁中重金属的吸附剂,将其与安全无毒的功能材料进行复合或对其成条件进行调控,合成了不同的Zr-MOFs吸附剂用于去除水中和苹果汁中的重金属,研究了其对重金属的吸附行为以及吸附过程对苹果汁品质的影响,为锆基金属有机框架在复杂食品基质中危害因子的控制奠定了理论和技术支撑。具体包括以下几个方面:（1）以磁性颗粒Mn Fe2O4为内核,借助金属-氧键的作用,通过层层生长法在内核上逐层生长MIL-53、Ui O-66和Mn O2,合成了可以实现催化分解H2O2自驱动或外磁场刺激驱动的Zr-MOFs复合马达Mn Fe2O4@MIL-53@Ui O-66@Mn O2。吸附试验结果表明Mn Fe2O4@MIL-53@Ui O-66@Mn O2对重金属的去除为化学单层吸附过程,在55℃下对Pb（II）的理论最大吸附量为1351 mg/g,对Cd（II）的理论最大吸附量为340.5 mg/g。其对苹果汁中初始浓度为1.0 mg/L的Pb（II）去除率能达到50%以上,但吸附过程会引起苹果汁p H轻微上升,可溶性固形物含量下降,色值下降,透光率下降,有机物（糖类、有机酸和多酚类物质）含量下降。吸附机理研究表明其对Pb（II）和Cd（II）的去除是由静电吸引作用和含氧官能团羧基与重金属螯合作用相互协同引起的。（2）将刻蚀Ui O-66与生物兼容性好且无毒的带有氨基和羧基官能团的壳聚糖交联后,冷冻干燥合成刻蚀Ui O-66/壳聚糖复合气凝胶。吸附试验结果表明该材料对重金属离子的吸附为化学单层吸附过程,在55℃下对Pb（II）的理论最大吸附量为654.9 mg/g,对Cd（II）的理论最大吸附量为343.9 mg/g,对苹果汁中初始浓度为0.2-1.0 mg/L的Pb（II）和Cd（II）去除率均大于80%,吸附过程会导致苹果汁p H轻微上升,可溶性固形物含量下降,色值上升,透光率下降,有机物（糖类、有机酸和多酚类物质）含量下降。吸附机制研究表明其对Pb（II）和Cd（II）的去除是由静电吸引作用和含氧官能团（羧基和羟基）与重金属螯合作用相互协同引起的。（3）通过控制Zr-MOFs Ui O-66-NO2晶体颗粒和明胶水凝胶干燥过程中的温度使得Ui O-66-NO2中的羧基与明胶中的氨基发生化学结合,从而形成稳定的Zr-MOFs复合材料明胶/Ui O-66-NO2膜复合水凝胶吸附剂。吸附动力学和吸附等温线研究结果表明其对重金属的去除为化学单层吸附,且在45℃下对Pb（II）的理论最大吸附量为529.52mg/g,其对苹果汁中初始浓度为1.0 mg/L的Pb（II）去除率接近100%,但吸附重金属过程也会吸附苹果汁中一部分的有机成分,造成了苹果汁品质的轻微下降。机制研究结果表明其对Pb（II）和Cd（II）的去除是由静电吸引作用、含氧官能团（羧基和羟基）和含氮官能团氨基与重金属螯合作用相互协同引起的。（4）凭借Ui O-66合成母液中调节剂钨酸根离子与锆离子的竞争作用得到了小粒径的缺陷Ui O-66颗粒,再通过对缺陷Ui O-66颗粒洗涤条件和干燥条件的优化,促进缺陷Ui O-66颗粒之间再发生外延生长从而自组装形成宏观可见的厘米级块体Zr-MOFs(mono defUi O-66)吸附剂。吸附试验结果表明其对重金属的吸附为化学单层吸附过程,在45℃下对Pb（II）的理论最大吸附量为534.83 mg/g,对Cd（II）的理论最大吸附量为490.23 mg/g,对苹果汁中的重金属也有一定的去除性能,去除重金属的过程也会吸附一部分苹果汁中的营养物质（有机酸、糖类、酚类物质）。机制研究结果表明mono defUi O-66对Pb（II）和Cd（II）的去除是由静电吸引作用和含氧官能团羧基与重金属螯合作用相互协同引起的。以上四种以Zr-MOFs为基础的吸附剂(Mn Fe2O4@MIL-53@Ui O-66@Mn O2、刻蚀Ui O-66/壳聚糖复合气凝胶、明胶/Ui O-66-NO2膜复合水凝胶、mono defUi O-66)对水中和苹果汁中的重金属均具有优异的吸附性能,在吸附完成后均能够通过简单的操作便从液体中分离出来,避免了吸附剂引起的二次污染。将这四种吸附剂应用于水中和苹果汁中重金属的去除,既解决了粉末MOFs实际应用的困难性,又能够确保苹果汁的安全,为纳米材料在食品安全领域的应用提供了理论和技术支撑。
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