【摘 要】
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新型冠状病毒席卷全球,截至2021年3月7日,全球累计确诊病例逾1.16亿例,累计死亡病例逾259万例,对全球经济和公共卫生造成重大影响,一次性医用口罩等防护用品的需求量大幅增长,一度供不应求。目前常见的个人卫生防护设备只具有阻挡病毒作用而不具备抗菌活性,并且一次性使用易造成严重的资源浪费和二次环境污染,故研制具有抗菌性能的医用防护材料尤为关键。近年来研制出的许多抗菌材料,其中仍存在一些缺陷,例如
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新型冠状病毒席卷全球,截至2021年3月7日,全球累计确诊病例逾1.16亿例,累计死亡病例逾259万例,对全球经济和公共卫生造成重大影响,一次性医用口罩等防护用品的需求量大幅增长,一度供不应求。目前常见的个人卫生防护设备只具有阻挡病毒作用而不具备抗菌活性,并且一次性使用易造成严重的资源浪费和二次环境污染,故研制具有抗菌性能的医用防护材料尤为关键。近年来研制出的许多抗菌材料,其中仍存在一些缺陷,例如:传统抗菌材料合成复杂,稳定性差且易形成耐药性;无机和金属抗菌材料生物相容性差,回收困难。利用光催化效应产生超氧离子等活性氧基团来杀死细菌的策略因为制备简单、高效稳定、成本低廉且环境友好而具有广阔的应用前景。本文研究二维分子晶体在光诱导下的结构转变及其高效的光催化抗菌机制。实验上设计并制备了6-10 nm薄的二维分子晶体,1,4-双(4-甲基苯乙烯基)苯(p-MSB),一种高度有序排列的单晶结构,其在光诱导下发生反式向顺式的异构化转变,从而产生了高效的光催化抗菌和抗病毒活性,本文获得的主要结论如下:1.利用溶液滴铸外延法,以居里-乌尔夫定理为指导设计合成了二维分子晶体p-MSB。扫描电子显微镜(SEM)、光学显微镜、原子力显微镜(AFM)等对p-MSB的形貌表征,证实了p-MSB分子晶体具有规则的六角形状,均匀分布于二氧化硅基底上,单晶尺寸约50-200μm,厚度约10 nm(3-5层),通过X射线衍射(XRD)和拉曼光谱(Raman spectra)等结构表征,验证了p-MSB分子晶体相邻小分子之间通过π-π堆积形成了长程有序层状结构,π-π作用使得光生载流子分离能力大大提高,苯环之间良好的共轭性,有利于电荷快速传输至氧活性位点,增强了光催化抗菌活性。2.利用核磁共振氢谱(NMR)、紫外可见吸收光谱(UV)和荧光光谱(PL),研究了光照对p-MSB晶体少层分子结构产生的影响。紫外光(395 nm)照射下诱导p-MSB分子结构发生反式向顺式的转变,分子结构弯曲,在弯曲处形成分子低能活性位点,产生电子局域化,光生电子能更加高效快速的与表面吸附的O2分子发生反应将其还原为·O2-杀菌。另外,光诱导异构化后的顺式结构中,分子对称性被破坏导致偶极矩增大,甲基为负电场供电基团,共轭π键带正电荷,强的分子偶极促进了电荷分离。3.少层p-MSB分子晶体对可见光的响应范围扩宽至350-800 nm(体材料350-550 nm),对于少层晶体(6-10 nm)带隙从2.90 e V减小至2.54 e V,更加合适的能带结构有利于电子和空穴同时参与氧化还原反应,产生更多的活性氧基团高效抗菌。光诱导下分子发生不同程度畸变,导致分子间隙改变,相比于体材料,少层中小分子之间的排列更加紧密,电子更快的从内部传输到表面,减少了在体内的复合。4.电子顺磁共振波谱(EPR)和荧光探针法测试,证实了光诱导下p-MSB分子晶体少层中产生了大量的·O2-和·OH,牛津杯法和比浊法生物抗菌实验也证实了其高效的抗菌性能。当加入浓度为5×10-6 g/ml的p-MSB少层分子晶体水溶液大于等于200μl时,表现出明显的抗菌性质,抑菌最小剂量仅为1.0×10-6g,期望在生物医药、水体消毒、柔性器件等方面广泛应用。
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