本文利用自发拉曼光谱技术分别对二甲基亚砜（DMSO）、乙酸和甲醇三种典型有机分子水溶液的分子间相互作用规律及对应的氢键结构进行了研究。通过测量溶液的拉曼光谱,分析有机分子特征峰的频移变化,可以直接获得分子振动和转动信息,有助于了解不同浓度的有机分子水溶液中共价键的振动频率,从而精确地分析水溶液中氢键和团簇结构随外界条件变化的微观物理过程。首先,测量并研究了不同体积分数占比下DMSO水溶液的自发拉曼光谱。我们发现当DMSO体积分数占比小于0.6时,对称和反对称OH伸缩振动模式对应的拉曼峰快速向更低的频率方向移动;当DMSO体积分数占比大于0.6时,这两个拉曼峰频移方向则完全相反。这些结果说明DMSO与水分子之间的强氢键在浓度较低时有助于加强水分子的四面体结构,而在浓度较高时,DMSO分子的加入则对水的四面体结构起到破坏作用。更重要的是,当DMSO体积分数占比大于0.6时,S=O基团对应拉曼峰的蓝移幅度明显增大,这表明DMSO与水分子形成的团簇结构可能发生了巨大变化。此外,通过对不同振动模式的C-H基团对应的拉曼峰进行研究,发现DMSO的非极性甲基与水分子发生了疏水水合作用。其次,测量并研究了不同体积分数占比下乙酸水溶液的自发拉曼光谱。结果表明,当乙酸的体积分数占比分别达到0.3和0.8时,光谱先后出现两次拐点,对应乙酸-水团簇发生了两次结构变化。更重要的是,C-H基团对应的拉曼峰在乙酸体积分数占比达到0.8时发生了显著蓝移,这是由于乙酸-乙酸团簇结构变化引起的,标志着乙酸侧二聚体的形成。此外,通过理论分析得到了乙酸水溶液中团簇结构（水合单体,线性二聚体,乙酸侧二聚体和水分离二聚体）的详细变化过程。最后,测量并研究了不同体积分数占比下甲醇水溶液的自发拉曼光谱。结果表明当甲醇的体积分数占比达到0.4时,甲醇与水分子之间的氢键发生了显著变化,导致对应的团簇结构亦随之改变。此外,当甲醇的体积分数占比超过0.4时,我们发现甲醇的C-O伸缩振动模式存在明显的蓝移,而对称和反对称的C-H伸缩振动模式却出现显著红移。这些实验结果说明甲醇的CH₃基团并未与水分子形成氢键,并且C-H的红移是受到了C-O键形成氢键的影响。本文的研究结果有助于理解DMSO、乙酸和甲醇三种典型有机分子水溶液的物理化学性质,并进一步推进生命科学和化工合成等领域关于有机分子水溶液的氢键及溶剂化效应的相关研究。