钯镍合金纳米粒子点阵的制备及其氢传感特性

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金属合金纳米粒子在一定程度上能改善纯金属纳米粒子的一些物理化学性能。Pd纳米粒子点阵具有吸氢响应特性,当在Pd纳米粒子中掺入其他金属纳米粒子后,将影响其吸氢动力学特性,有效改善其吸氢响应特征。本论文通过制备钯镍合金纳米粒子点阵,对其合金的吸氢动力学特性进行了研究。本论文使用双靶材共沉积团簇束流技术制备了钯镍合金纳米粒子点阵。制备出来的样品,尺寸分布均匀,结晶性好,并且随着样品中Ni含量的增加,合金纳米粒子点阵的平均粒径逐渐增大。本文研究了钯镍合金纳米粒子中二元合金的存在形式,发现制备出来的合金样品以混溶结构存在,合金(111)面的面间距随着二元合金纳米粒子中镍含量的增加而增大。本论文还研究分析了钯镍合金纳米粒子点阵的吸氢响应特性。研究表明钯镍合金纳米粒子点阵对一个大气压内的氢气吸氢响应可以分为三个区域,从低气压到高气压分别对应钯氢化物的α相、α相-β相和β相。当样品中的Ni含量大于60%时,样品不再有吸氢响应的特征。当氢气气压处在氢化物的α相时,阵列的电导随氢气压强呈线性增加,变化缓慢;当氢气气压处在氢化物的α相-β相时,钯镍合金纳米粒子产生剧烈膨胀,电导的变化率也随之迅速增加;当氢气气压处在氢化物的β相时,阵列的电导继续随氢气压强而增加,但变化率非常小。在α相区域,对应于同一个压强,样品的相对电导值随着Ni含量的增加呈现出先增大后减小的趋势,当Ni的含量在25%的时候,其相对电导值最大;在α相到β相的转变区域内,合金样品的相对电导变化趋势基本能保持一致;在p相区域时,对应于同一压强样品的相对电导值随着Ni含量的增加呈现出先减小后增大的趋势。综合考虑,25%Ni含量的样品是Pd/Ni合金样品中性能表现最优的。本论文还将钯镍合金纳米粒子点阵的吸氢响应特性与纯Pd合金纳米粒子点阵的吸氢响应特性进行了比较,研究表明,钯镍合金纳米粒子点阵将α相的线性响应区域拓展到2kPa之外,有利于低气压范围内的氢气测量;钯镍合金纳米粒子点阵在氢气浓度4%的爆炸极限区域内能产生非常高的响应,对于氢气爆炸极限的监测有很重要的意义。钯镍合金纳米粒子点阵与纯Pd纳米粒子点阵对氢气都能产生一个较快速的响应,但在α-β相变区间内,响应时间有所延迟。随着样品中Ni含量的增加,样品的响应时间在整体趋势上呈现出先减小后增大的现象,当Ni含量达到25%时,响应时间达到最小值,并且比纯Pd样品的响应时间要短。对传感器的稳定性进行了测试。随着吸放氢的循环次数的增加,传感器对氢气的电导响应的基线恢复得以改善。传感器在空气中置放两个半月,显示出较好的稳定性。
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