铝基催化剂上CVOCs催化氧化性能研究

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催化氧化是一种能高效率、低消耗治理含氯挥发性有机废气(CVOCs)的方法。该方法具有设备简单,安全性能良好等优点,因此是一种备受关注的处理CVOCs技术。而CVOCs催化氧化技术的核心是催化剂,所以选择合适的催化剂是关键所在。目前报道的降解含氯有机废气的催化剂具有反应温度较高、易中毒、使用寿命较短等缺点。对于含氯有机废气的处理,通常采用A1基催化剂,因为A1203酸性较强,有助于含氯挥发性有机废气在催化剂表面吸附,进而将其催化降解。但是纯氧化铝对含氯挥发性有机废气的催化性能不够好,因此,探索催化性能较好、经济、无毒的催化剂用于处理含氯有机废气以满足工业处理的需要,是本论文的研究目标。本论文的研究内容及结果如下:1.采用沉淀法制备了A12O3催化剂,并以此为载体通过浸渍法制备了系列Pt/Al2O3催化剂,然后考察了该系列催化剂对CH2C12的催化氧化性能。活性测试结果表明,系列Pt/Al2O3催化剂对CH2C12的催化活性较好,在420℃时可以将二氯甲烷完全氧化。XRD和CO化学吸附结果表明Pt物种在催化剂表面的分散度良好,粒子尺寸较小。H2-TPR结果表明,负载Pt之后催化剂的氧化还原性能显著提高,进而影响反应速率。2.我们通过共沉淀法制备了具有不同二氧化铈含量的CeO2-Al2O3催化剂,之后用采用浸渍法制备了Pt/CeO2-Al2O3负载型催化剂。并考察了两种催化剂对二氯甲烷的催化氧化性能,研究结果表明该催化剂的催化性能较好,当Ce的含量为15wt%时,在410℃的条件下就能将CH2C12完全氧化。各类表征测试(如NH3-TPD、H2-TPR等)结果表明催化剂的表面酸性和氧化还原性对催化剂的催化性能有很大影响,适当的酸性和氧化还原性使催化剂具有最好的活性。而且,负载贵金属Pt之后,催化剂的活性显著提高。其原因可能是由于Pt的前驱体为H2PtCl6会致使催化剂中有C1-的残留,因此能增加催化剂的酸性。而且催化剂中Ce-Pt-O固溶体的形成可以提高催化剂的氧化还原性。3.以Cr(NO3)3·9H2O、Al(NO3)3·9H2O和Ce(NO3)3·6H2O为前驱体,采用共沉淀法制备了铬铈铝复合氧化物催化剂,之后又以H2PtCl6·6H2O为前驱体通过浸渍法制备了系列Pt/Cr2O3-CeO2-Al2O3催化剂。并考察了两种催化剂对CH2Cl2的催化燃烧性能和热稳定性。考察结果表明当Pt的负载量为2.0wt%时,催化剂表现出最好的氧化性能,H2-TPR和NH3-TPD结果说明添加了氧化铬之后,该催化剂体系具有更好的氧化还原性和酸性。我们认为这是导致该系列催化剂活性更好的主要原因。此外,该系列催化剂具有很好的反应稳定性。
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