基于石墨氮化碳的类Fenton催化剂的制备及催化性能研究

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Fenton氧化法具有快速高效、经济环保的方式备受欢迎,但是仅在严格的酸性条件下才具有催化效能,且产生大量的铁泥。异相Fenton法可应用于较大的pH范围,且没有铁氢氧化物的沉淀,但异相Fenton反应中Fe2+的再生速率较慢。在光的作用下能大幅度提升催化剂的利用效率,本文研究制备出成本廉价、环境友好、可见光范围内吸收率高的催化材料。并为了提高粉末催化剂的回收系效率,制备出具有磁回收性能铁基材料。具体内容如下:(1)以草酸亚铁和g-C3N4为原料,采用简单、环保的方法合成了一种催化剂材料。用 SEM、EDX、XRD、XPS、FT-IR、PL 光谱和 UV-Vis/DRS 等技术对复合材料FeC2O4/g-C3N4进行了表征。探究可见光激发下催化剂对罗丹明B的降解性能。实验结果表明,g-C3N4与草酸亚铁的结合对增强载流子的分离,提高可见光下对O2的还原是至关重要的,这一过程也促进了羟基自由基(·OH)的生成。在该体系中,利用草酸盐辅助Fe2+与Fe3+的转化,与Fe3+螯合形成络合物,避免污泥的形成。此外,在不添加过氧化氢(H2O2)的情况下,该体系具有良好的光降解效果。(2)用简单的高温煅烧法制备出具有磁性的三元复合催化剂α-Fe2O3/g-C3N4/CuO,并采用SEM、EDS、XRD、XPS等分析方法所制备的催化剂进行表征分析其形貌和化学组成。利用响应曲面法探究影响复合材料制备的最佳条件,采用有机染料RhB评价催化剂的性能,分析反应过程中不同因素对污染物降解的影响,通过对其稳定性和自由基猝灭实验的研究,提出催化剂降解污染物的机理。结果表明,通过响应曲面法确定了得到催化剂的最优制备条件为Fe与Cu的摩尔比为1.5,Fe与三聚氰胺的质量比为2.5%,煅烧时间为3.9h,此时模型预测的降解率为83.3%,经过三次平行实验,得到的降解率为82.3%,与模型预测值的相对误差为1%,误差较小,说明该模型能很好地预测催化剂降解罗丹明B的实验研究。通过降解污染物得出即使在pH=10的碱性条件下,降解率依然能达到85%。解决了光Fenton反应在中性或碱性条件催化效率低的问题。图[23]表[6]参考文献[129]
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