锂金属负极具有超高的理论比容量,但存在枝晶生长、锂的高反应活性以及巨大的体积变化等一系列问题。引入框架结构对锂金属负极进行改性是一种行之有效的策略。本文设计了两种不同结构的三维碳框架,来探究框架材料对锂金属负极的稳定机理和作用。本文研究内容可以归纳为以下两点:1.通过对天然木头进行化学和碳化处理,制备了碳片堆叠的三维结构框架。该层叠结构具有大的表面积比与机械强度,将其作为锂的沉积基底,能够很好容纳锂金属的沉积,并抑制循环过程中的锂金属的体积变化。且碳化后保留的极性位点可以固定Ag纳米颗粒作为亲锂位点,来引导锂的定向沉积行为。在片层结构里定向的锂沉积可以很好地将锂限制在特定区域内,并且从空间上控制锂枝晶的生长,实现锂负极良好的循环性能。在锂对称电池,1 mA/cm2、1 mAh/cm2的测试条件下,该功能化的三维生物质碳框架可以保持1400小时稳定循环寿命,并保持着极低的过电位(10 mV)。2.通过煅烧铁镍普鲁士蓝类似物与三聚氰胺,制备了多位点结构的氮掺杂碳纳米管(Fe/Ni@N-CNTs)。采用三维的碳纳米管框架作为锂的沉积框架,能够有效缓解锂的体积膨胀。除此之外,Fe/Ni@N-CNTs表面具有均匀分布的Ni原子簇,可以在原子尺度上调节N-CNTs的表面亲锂性,从而优化锂离子的吸附并促进随后的成核过程。而分布在碳壁和碳管内的FeNi合金纳米颗粒进一步增强了材料的亲锂性和稳定性。得益于上述作用,在1 mA/cm2、1mAh/cm2的测试条件下,以Fe/Ni@N-CNTs为载体的锂对称电池在1000个循环中表现出了98.8%的平均库伦效率,稳定循环超过1200小时。