活化过硫酸盐催化氧化和固定化漆酶生物降解双酚A

来源 :安徽农业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qq123287
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本文系统地研究了一种新型的化学和酶处理方法来有效降解双酚A的性能。近年来,过硫酸盐(PMS)因其自身具有高稳定性抗分解能力并能高效释放·OH和SO4·-自由基,目前被当作高级氧化物(AOPs)广泛应用于降解有机污染物。与化学催化剂相比,生物催化剂具有催化性能好、毒性小、可降解性好、特异性高、反应条件温和等特点,有效促进了绿色工业的生产和发展。漆酶是一种多铜氧化酶,它可以将分子氧作为辅助底物氧化多种化合物,如:芳香胺、单二酚、多酚、甲氧基酚和抗坏血酸。目前,漆酶的生物技术应用包括:生物燃料生产过程中的生物制浆、漂白和修复;果汁、生物传感器、纺织品、动物饲料、纸张的稳定化生产;纺织染料废水等有机污染物的降解。本研究的主要目的是采用生物化学法降解水中双酚A(BPA),并探讨各试验参数对BPA生化降解的影响,测定BPA生化降解的中间产物,分析BPA生化降解途径。本文主要研究内容和结果如下:(1)选用BPA作为供试有机污染物,Fe(Ⅲ)/PMS活化体系可以作为一种高效高级氧化工艺用来降解有机废水。1.5 g/L Fe(Ⅲ)和0.50 mmol/L PMS体系在pH 7.0条件下反应30 min可有效去除水中92.18%的BPA(20 mg/L)。中性pH条件下,BPA降解效果较好;强酸和强碱条件下,BPA降解效果均受到抑制。有机和无机离子对Fe(Ⅲ)/PMS活化体系降解效率的影响及其相互作用需要进一步深入的研究。在上述Fe(Ⅲ)/PMS活化体系条件下加入10 mmol/L柠檬酸后,BPA的降解率由92.18%下降到66.08%。自由基清除试验表明,SO4·-自由基是Fe(Ⅲ)/PMS体系的重要活性氧化物。采用液相色谱-质谱联用仪(LC-MS)和大肠杆菌(Escherichia coli)生长抑制试验分析BPA降解过程的中间产物并进行急性毒性评价。BPA降解过程共产生五种中间产物,降解途径包括桥裂解和羟基化过程。研究表明,利用铁矿去除废水中的有机污染物具有良好的经济效益。(2)在本研究中,测试了一种无过渡金属的方法,即CO32-激活的PMS方法来降解BPA。碳酸盐活化过硫酸盐(CO32-/PMS)体系具有良好的催化活性,可在40 min内降解水中100%的BPA。CO32-/PMS体系降解BPA属于准一级动力学过程,速率常数(k)为0.0918 min-1。通过初始CO32-、PMS、BPA、pH以及硝酸盐(NO3-)、硫酸盐(SO42-)、氯化物(Cl-)、磷酸盐(PO4-)和腐植酸(HA)等无机阴离子对CO32-/PMS体系降解BPA的影响研究表明,体系中NO3-、SO42-和PO4-离子的加入会降低体系对BPA的降解,而高浓度Cl-和HA的加入会促进体系对BPA的降解。电子顺磁共振和自由基清除试验表明,CO32-/PMS体系可产生SO42-和·OH自由基。LC-MS分析结果和大肠杆菌生长抑制试验说明了BPA可能的降解途径,并表明BPA代谢产物无毒无害。研究表明,CO32-/PMS系统可以绿色高效的降解水体中的BPA。(3)褐藻酸铜固定化漆酶降解BPA试验表明,0.5 g褐藻酸铜固定化漆酶在pH5.0、30℃及150 rpm的条件下反应1 h后对BPA(10 mg/L)的降解率为96.12%。与游离化漆酶相比,褐藻酸铜固定化漆酶具有更高的稳定性。结果表明,通过褐藻酸铜固定化漆酶降解得到的BPA降解产物无毒无害。采用响应面法(RSM)考察了固定化参数(海藻酸钠浓度、CuSO4浓度、固化时间)对褐藻酸铜固定化漆酶活性的影响,结果表明,3%(W/V)海藻酸钠、0.141mmol/L CuSO4共存固定90 min时,海藻酸钠活性最高,为4.77 U/m L。采用LC-MS和大肠杆菌生长抑制试验分析BPA降解过程的中间产物并进行急性毒性评价。研究表明,褐藻酸铜固定化漆酶可用来降解水体中的BPA,漆酶是去除水中BPA的有效候选酶。(4)本研究以不同的固定化材料(海藻酸钡)为研究对象,采用响应面法对降解双酚a的条件进行了优化。之后进一步采用FTIR分析方法对生物转化进行了研究。褐藻酸钡固定化漆酶降解BPA试验表明,与游离漆酶相比,褐藻酸钡固定化漆酶具有更高的稳定性和动力学特征(Km和Vmax);褐藻酸钡固定化漆酶具有较高的可重复利用性和耐金属性。采用RSM研究固定化漆酶对BPA的去除效果,结果表明,40℃下反应50 min时,BPA(2 mg/L)的去除率最高,为84.34%。采用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)检测BPA的降解产物。研究表明,褐藻酸铜和褐藻酸钡固定化漆酶在降解BPA方面具有很大的应用潜力,并为漆酶的固定化研究提供理论支持。
其他文献
随着信息科学技术的不断发展,现代天线系统设计趋向多功能化、集成化与智能化。对天线的辐射与散射特性一体化设计的关注与探索日益增多。本学位论文以超表面天线为设计载体,针对其辐射与散射特性一体化设计的方法与关键技术进行了深入研究。主要研究内容可分为三个部分,即基于超表面加载天线的辐射改善设计与散射调控设计、基于超表面加载天线的辐射与带内散射特性一体化设计、以及基于超构天线的辐射与带内共极化散射特性一体化
无钴富锂锰基层状氧化物(LLO)凭借超高的比容量(250 mAh g-1)及低成本等优势,已成为下一代高能量密度动力电池的首选正极材料。这类氧化物的高容量主要源于高电压下氧离子的氧化还原反应,然而在首次充电过程中该反应会引起严重的氧释放,导致大量的不可逆容量损失,造成低的首次库伦效率。此外,氧释放会诱导形成氧空位并驱动邻近的阳离子迁移,触发层状结构向尖晶石结构的相转变。随着高电压下循环的延长,表界
有机太阳能电池的突出优势在于其重量轻、柔性、可采用连续印刷方式规模制备。在过去的二十年中,有机太阳能电池的能量转化效率(PCE)从最初的低于1%提升到了 18%,显示出巨大的应用潜力。但是这些高性能器件大多是加工在小尺寸的氧化铟锡(ITO)玻璃上的器件,并不能很好的体现出有机太阳能电池可溶液加工以及柔性的特点。针对这一问题,研究人员开始较多地研究活性层的大面积加工工艺,利用刮涂法以及卷对卷加工法制
有机硅改性聚氨酯(SPU)综合了聚氨酯材料和有机硅材料的优点,既具有良好的粘附性和机械力学性能,又表现出优良的耐水性和耐热性。最具代表性的SPU为长链的聚二甲基硅氧烷(PDMS)主链嵌入型改性聚氨酯,这种主链嵌入方式限制了PDMS链段向表面迁移聚集,常导致SPU材料如表面疏水性能等表面改性效果不佳。而嵌段引入较多的长链有机硅链段,虽然可以保证表面改性效果,但会导致成本上升、严重的微相分离而大幅降低
蓝宝石晶体凭借其宽光谱高透过率、高硬度、化学性质稳定等优良的特性被广泛地应用于航空航天、国防、医学和半导体等相关领域中。由于缺乏有效的加工技术,基于蓝宝石晶体功能性微纳器件的发展仍然十分缓慢。例如,传统机械加工工艺难以实现微纳米尺度器件的制备,而刻蚀工艺通常只能在平面衬底上实现简单的二维结构。飞秒激光加工技术凭借其高精度、真三维加工、可适用材料广泛等优势,在透明介质材料的功能性微纳器件的制备中展现
近年来,经济全球化程度的不断加深,可持续发展、绿色发展等理念的重申,人工智能等现代技术的出现,以及新零售、新制造等概念的提出,从多个方面推动了传统供应链的转型升级。随之而来的是越来越多的新名词,全球供应链、绿色供应链、数字供应链、智慧供应链。供应链的这些发展使得供应链的规模越来越大,结构越来越复杂,动态性也越来越强,自然而然地其运行过程中面临的不确定性因素也越来越多。复杂多变的国际环境,严格的环境
皮肤创伤是常见的物理性创伤之一,安全、高效的创伤修复产品具有极大的市场需求。蛋清肽是蛋品精深加工产业中典型的高值化功能性配料,既具有抗氧化、抗炎等与创伤修复密切相关的生理调节功能,又可作为肽和氨基酸补充剂满足创伤修复过程中的营养需求,是极具前景的创伤修复产品开发资源。为确证蛋清肽的创伤修复能力和作用机制,本论文以蛋清肽为研究对象,首先开展蛋清肽的制备鉴定与活性评价,初步明确蛋清肽加速皮肤创伤愈合的
人无德不立,育人的根本在于立德。党的十八大以来,习近平总书记站在党和国家事业发展的战略高度,着眼实现中华民族伟大复兴的目标,高度重视立德树人在高等教育中的地位和作用,在就高等教育改革、高校思想政治工作等发表的一系列重要讲话中,多次论及高校立德树人问题。习近平总书记在党的十九大报告中就明确指出,要全面贯彻党的教育方针,落实立德树人根本任务。在全国教育大会上进一步强调,要深化教育体制改革,健全立德树人
随着信息社会的不断发展,移动设备的数据交换出现了爆炸式增长,这对移动通信的数据传输能力提出了很高的要求,第五代移动通信(5G)因此应运而生。同时,具有大量频谱资源的毫米波频段也受到了5G通信的青睐。作为无线通信发射和接收信号的装置,天线对整个通信系统的重要性不言而喻,其自身性能也影响通信系统的整体性能。为了满足5G毫米波通信对天线层的性能需求,本文主要从点对点通信、点对多点通信等两方面出发对适用于
矿浆电解是回收废旧印刷线路板中铜的有效方法,且阴极存在分形生长现象。矿浆电解体系具有流动性、开放性、电极电位远离平衡电位等特点,蕴含着丰富的非线性机制。非线性行为是影响电解过程不稳定生产以及电流效率下降的重要因素。因此,对矿浆电解资源化过程中非线性机制的深入研究,是实现高效、低耗处理的先决条件。论文以废手机板矿浆电解资源化过程中电化学振荡和分形生长等非平衡非线性现象为核心,揭示体系中贵金属Au的阴