新型HPPD抑制剂的筛选和Pyrabactin衍生物的生物活性研究

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对轻基苯基丙酮酸双加氧酶(p-Hydroxyphenylpyruvate Dioxygenase,EC 1.13.11.27,简称HPPD),广泛存在于除少数细菌外的绝大多数需氧生物体内。HPPD参与生物体内酪氨酸和苯丙氨酸分解代谢的过程,HPPD催化HPPA(对羟基苯基丙酮酸)转化为HGD(尿黑酸)。研究表明,HPPD是一种重要的靶标酶,在医学和农学研究中均具有重要的意义。人体中的HPPD酶与遗传性酪氨酸血症有关,酪氨酸血症是一类常染色体隐性遗传疾病。植物体内,HPPD是一种白化型除草剂的靶酶,当植物体内的HPPD被抑制,将会阻断生育酚和质体醌的生物合成,光合作用中电子传递的过程受阻,影响类胡萝卜素的合成,致使植物产生白化症状而死亡。基于HPPD在医学和农学研究中的重要作用,我们选择了人和拟南芥两个种属HPPD作为研究对象,期望从酶水平上筛选出高抑制活性的新型HPPD抑制剂,从而进一步指导新型抑制剂的合成与研发。本部分内容主要开展了以下三个方面的工作:一、基于课题组前期构建的人和拟南芥HPPD的表达体系,通过体外大量原核表达两种酶源的HPPD,建立了高通量酶活测试方法-酶偶联法。二、通过高通量的检测体系筛选对三个商品化及课题组设计合成的新型HPPD抑制剂进行抑制动力学的相关表征。三、总结了三个商品化及322个三类新型HPPD抑制剂的抑制剂常数Ki值,并分别进行了构效关系的总结。另外,脱落酸(ABA)是植物五大激素之一,在植物生长发育和抗逆抗旱等生理过程中起着至关重要的作用,在农业生产上具备巨大的开发潜力。Pyrabactin作为ABA结构和功能类似物,Pyrabactin比脱落酸易合成且稳定性好。因此,基于Pyrabactin的骨架进行结构改造,我们选择Pyrabactin及其衍生物对拟南芥根长生长抑制活性进行研究,本部分内容主要开展了以下三个方面的工作:一、首次在本课题组成功建立了对拟南芥根长生长抑制活性筛选的实验条件,建立了适合本部分内容的研究体系。二、通过对拟南芥根长使用终浓度为100 μ的药剂浓度进行处理,筛选了 71个化合物,并对相应抑制率进行了总结。三、选取结构相似的10个高活性的化合物进行对拟南芥根长生长抑制/C50的测定,并对ABA和Pyrabactin及其衍生物的/C50值进行了总结。综上所述,本文建立了高通量筛选新型HPPD抑制剂的体系,筛选并对比了商品化抑制剂与新型抑制剂的Ki值,从酶学水平上总结了三种不同结构类型的构效关系,为设计开发新型的HPPD抑制剂提供了理论依据和创新思路。本文建立的Pyrabactin及其衍生物生物活性方法的研究,用于指导设计合成新的Pyrabactin衍生物,为筛选出对植物根长生长具有高抑制活性的全新骨架的ABA功能类似物有着重要作用。
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