特境微生物天然产物guxi-2和tricycloalternarene 3a的体外抗肿瘤活性研究

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化疗是目前临床治疗癌症的三大疗法之一,但现有的化疗药物大多具有耐药性及严重的副作用,因此,寻找一种价格低廉、安全有效且副作用小的抗肿瘤药物是科研人员不断探索的方向。特殊生境(如高盐、高碱、高温等)微生物为适应特殊的生存环境,会形成特殊的次生代谢途径,易产生结构新颖、生物活性显著的次生代谢产物,成为天然药物研究及新药开发的重要领域。本课题组前期筛选发现,黄花蒿内生菌Myrothecium roridum IFB-E091产生的环十肽化合物guxi-2和海带内生菌Alternaria sp.W-1产生的化合物tricycloalternarene 3a具有较好的细胞毒活性,因此,本论文对这两个化合物的体外抗肿瘤作用进行了进一步研究。前期实验已发现,环十肽化合物guxi-2对人胃癌细胞SGC-7901具有增殖抑制与诱导凋亡作用,为更好地揭示其作用机制,本论文对guxi-2的抗肿瘤作用进行进一步研究。结果发现,环十肽guxi-2对人胃癌细胞SGC-7901、AGS和MGC-803均具有显著抑制活性(与阳性对照药顺铂相当)、且皆呈剂量和时间依赖性,其中,guxi-2对SGC-7901细胞的增殖抑制作用最为明显。结果还发现,guxi-2可以显著增加SGC-7901细胞中促凋亡蛋白Bad的表达;上调caspases-3,-8,-9和cleaved caspases-3,-8,-9的表达水平;显著增加PARP和cleaved PARP的表达;显著降低Akt和p-AktS473的表达。该结果提示,化合物guxi-2对SGC-7901细胞的诱导凋亡可能同时涉及线粒体途径和死亡受体途径,并受到PI3K/Akt信号通路的调节。近年来的研究发现,肿瘤的发生发展与miRNA密切相关。因此,本论文又对环十肽guxi-2与胃癌细胞中miRNA的关系进行研究。结果发现,guxi-2可以上调人胃癌细胞 SGC-7901、AGS 和 MGC-803 中 miR-451 的表达;过表达 miR-451 能降低 SGC-7901细胞的增殖率,guxi-2能一定程度逆转沉默miR-451的促SGC-7901细胞增殖作用,推测guxi-2的抗胃癌细胞作用与miR-451相关。结果还发现,guxi-2能显著改变SGC-7901细胞的miRNA表达谱;与阴性对照组比较,10 μg/mL guxi-2处理组共出现164个差异表达的miRNA分子,149个miRNA分子表达上调,15个miRNA分子表达下调;其中,上调和下调最显著的分别是miR-6813-5p(FC=25.99)和miR-125b-1-3p(FC=2.77)。上述结果表明,环十肽guxi-2可能通过调控miRNA的表达发挥抗肿瘤作用,miR-6813-5p和miR-125b-l-3p等表达差异显著的miRNA分子有望成为胃癌诊断、治疗的分子标记物。miRNA是一类前景光明的药物研发新靶点,基于miRNA研究天然药物的体外抗肿瘤活性,对发现抗肿瘤新药及先导化合物具有十分重要的意义,应用前景广阔。tricycloaltemarene 3a 是一个 Tricycloalternarene(TCA)类化合物,TCA 类化合物对肿瘤细胞的增殖抑制活性已有研究,但抗肿瘤作用机制尚未见报道。细胞增殖受细胞周期的精确调控,细胞周期紊乱是肿瘤发生的内在因素。细胞凋亡和细胞增殖之间存在一种平衡,细胞凋亡作为一种程序性细胞死亡方式,在肿瘤的形成和发展中起着负调控作用。因此,本论文从细胞周期和细胞凋亡两个方面开展化合物tricycloaltemarene 3a的作用及机制研究。结果发现,tricycloaltemarene 3a能剂量依赖性诱导SMMC-7721细胞G1期周期阻滞,且上调SMMC-7721细胞中细胞周期素依赖性蛋白激酶抑制因子p27的表达。该结果提示,tricycloaltemarene 3a对SMMC-7721细胞的增殖抑制作用可能与诱导p27蛋白的表达,进而阻止细胞周期从G1期进入S期相关。结果还发现,化合物tricycloaltemarene 3a能增加SMMC-7721细胞的凋亡率;能下调SMMC-7721细胞中抗凋亡蛋白Bcl-2的表达、并上调促凋亡蛋白Bax的表达,Bcl-2/Bax 比值明显降低;同时上调 caspases-3,-8,-9 和 cleaved caspases-3,-8,-9 的表达,说明tricycloalternarene 3a能促进SMMC-7721细胞的凋亡,该诱导凋亡作用依赖于caspases的活化,并同时涉及死亡受体途径和线粒体途径。综上可知,化合物tricycloalternarene 3a对SMMC-7721细胞的体外抗肿瘤活性与诱导细胞周期G1期周期阻滞和诱导细胞凋亡有关。这是对TCA类化合物抗肿瘤作用机制的首次报道。
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