CO2作为主要的温室气体导致了全球变暖,引起一系列环境灾害,甚至威胁到人类的生存,然而,CO2作为廉价易得的化工原料它的捕获与转化对实现CO2减排及资源化利用具有重大战略意义。在这一领域中,利用环氧化物与CO2通过环加成反应制备环状碳酸酯,该反应满足绿色化学的可持续性原则,原子经济性达到100%,无疑是最有前景的发展方向。然而,由于CO2是一种惰性分子,所以寻找合适的催化剂来催化CO2转化显得尤为重要。其中,金属有机框架（MOFs）材料就是一类非常出色的非均相催化剂,它不仅具有较高的孔隙率和比表面积,而且其内部孔道可预先设计和修饰,从而实现结构和性能的可控调节。然而,目前MOFs的合成及应用存在着稳定性差、功能组分单一、催化活性低的问题,这在一定程度上限制了MOFs的发展。因此,合成性能优异的MOFs催化剂以实现CO2的催化转化具有重要意义。基于MOFs在CO2催化转化中锌中心可以与环氧化物的氧形成Zn-O加合物来活化环氧化物的机理,本研究通过溶剂热法制备了以1H-苯并咪唑-5-羧酸和5-氨基四唑为混合配体,具有Lewis酸碱位点的三维Zn（Bmic）（AT）MOF催化剂。多孔Zn（Bmic）（AT）中富含胺基基团有利于对CO2吸附,在273 K和298 K下CO2吸附量分别为79 cm3/g和52 cm3/g。此外,Zn（Bmic）（AT）中Lewis酸碱位点及多孔结构有助于促进CO2和各种小尺寸的环氧化物转化为环状碳酸酯。Zn（Bmic）（AT）在共催化剂Bu4NBr的协同作用下,80 oC,0.5 MPa,6 h就可以实现较高的碳酸丙烯酯转化（TON=170）,且Zn（Bmic）（AT）催化剂在6次连续循环中均显示出良好的催化性能。此外,配体配位点及配位方式的变化都会使得所制备的MOFs结构发生巨大变化,从而导致功能存在较大的差异。在上一章所设计MOF的基础上通过改变主配体结构,将其苯环结构变成杂环,再在对位引入羧基,本章合成了一种新型的高配位和高稳定锌基MOF催化剂,该催化剂由3,5-吡唑二羧酸和5-氨基四氮唑的混合配体组成。它具有可利用的Lewis酸碱位点,由于Lewis碱位点的存在可以增加对CO2的亲和力,从而赋予了Zn（PZDC）（ATZ）较高的CO2吸附能力,其吸附量分别为60.2 cm3/g（273 K,1 atm）和48.7 cm3/g（298 K,1 atm）。另外,Zn（PZDC）（ATZ）/Bu4NBr催化体系在无溶剂条件（90°C,1 MPa,6 h）能够促进各种环氧化物与CO2环加成制备环状碳酸酯,其中获得碳酸丙烯酯的TON达到131,且催化剂循环7次没有明显的性能损失。此外,Zn（PZDC）（ATZ）在酸碱及水环境中仍保持结构稳定。为了实现MOF催化剂对于较大尺寸环氧化物的高催化活性,本文合成了一种新型的功能性吡唑基1,1’-（丙烷-1,3-二基）双（1H-吡唑-3,5-二羧酸）四元羧酸配体（PDC）,并与锌盐通过溶剂热合成了蟹状结构Zn-2PDC。Zn-2PDC真空干燥去除配位水分子后,得到了大量的开放金属位点（OMSs）,对氧化苯乙烯-CO2环加成反应具有优异的催化性能,在55 oC、12 h和1 MPa的温和条件下,生成碳酸苯乙烯酯时TON可达175。此外,Zn-2PDC对其它大尺寸环氧化物也具有广泛的适用性。与此同时,Zn-2PDC催化剂经过6次循环后仍保持良好的催化性能。本论文不仅探究了不同元数羧酸、金属中心以及柔性配体对金属有机框架结构的调控产生的影响,此外,所合成的催化剂在CO2催化转化过程中都有着优异的表现,为以后构建MOFs用于CO2转化方面的科学研究提供了有用的参考价值。